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多重共振類延遲熒光分子（MR-TADF）具有較窄的發(fā)光半峰寬和較大的輻射躍遷速率，因此基于該類發(fā)光分子的OLED能夠?qū)崿F(xiàn)較好的色純度和較高的外量子效率（EQE），有望成為下一代OLED發(fā)光材料的突破點(diǎn)。然而，目前該類材料分子通常存在反系間竄越速率（k_RISC）較低的問(wèn)題，造成器件效率滾降比較嚴(yán)重。因此，開(kāi)發(fā)具有高k_RISC的MR-TADF分子并改善其OLED效率滾降具有重要的研究和產(chǎn)業(yè)化意義。

近日，四川大學(xué)游勁松教授、賓正楊副研究員團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一種基于“空間限制的給受體”策略以提高MR-TADF分子k_RISC，在保持較窄發(fā)光半峰寬的前提下，成功將MR-TADF分子的k_RISC提高至10⁶ s^-1。在分子DtCzB-DPTRZ的基礎(chǔ)上，基于“空間限制的給受體”策略發(fā)展了新型MR-TADF分子TRZCzPh-BNCz和TRZTPh-BNCz。理論計(jì)算研究發(fā)現(xiàn)，通過(guò)引入空間限制的給受體基團(tuán)，可以降低MR-TADF分子的T₂和T₃能級(jí)，進(jìn)而使其接近S₁能級(jí)，從而打開(kāi)了從中間的T₂/T₃態(tài)到S₁態(tài)的高效上轉(zhuǎn)換通道。同時(shí)，通過(guò)引入空間限制的給受體基團(tuán)，TRZCzPh-BNCz和TRZTPh-BNCz的S₁態(tài)的躍遷特征與其T₂或T₃態(tài)的躍遷特征有較大的差異，造成其自旋軌道耦合SOC_S1-T2和SOC_S1-T3相對(duì)較大，使得激子從T₂或T₃態(tài)的反系間竄越過(guò)程更加高效，最終將k_RISC從DtCzB-DPTRZ的10³ s^-1數(shù)量級(jí)提升到TRZCzPh-BNCz和TRZTPh-BNCz的10⁶ s^-1數(shù)量級(jí)。

OLED測(cè)試結(jié)果表明，相比于基于DtCzB-DPTRZ的OLED，由于上轉(zhuǎn)換速率的提高，基于TRZCzPh-BNCz和TRZTPh-BNCz的OLEDs展現(xiàn)出了明顯更加優(yōu)秀的器件性能，實(shí)現(xiàn)了32.5%的最大外量子效率、更小的效率滾降（EQE₁₀₀₀ = 22.9%）和更長(zhǎng)的器件壽命。這項(xiàng)工作為開(kāi)發(fā)可產(chǎn)業(yè)化的高性能MR-TADF分子提供了一個(gè)新的分子設(shè)計(jì)思路。

該研究以“Space-Confined Donor-Acceptor Strategy Enables Fast Spin-Flip of Multiple Resonance Emitters for Suppressing Efficiency Roll-Off”為題目發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition上，四川大學(xué)為第一單位，化學(xué)學(xué)院賓正楊副研究員和游勁松教授為該論文通訊作者，劉洋博士研究生為論文的第一作者。特別感謝國(guó)家自然科學(xué)基金委、四川省科技廳、四川大學(xué)的經(jīng)費(fèi)支持。衷心感謝華南理工大學(xué)馬東閣教授和楊德志教授在分子偶極矩測(cè)試方面給予的幫助和上海大學(xué)李浩源教授在量化計(jì)算方面給予的幫助！

文章鏈接: https://doi.org/10.1002/anie.202210210