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繼通過激光直寫瞬態(tài)光熱方法成功實(shí)現(xiàn)一系列二維硫?qū)倩?氧化物納米異質(zhì)結(jié)構(gòu)的制備（Adv. Mater. 2021, 33, 2102435; ACS Nano 2021, 15, 10502; ACS Nano 2020, 14, 175; Nano Res. 2020, 13, 2035）之后，材料學(xué)院劉鍇課題組最近報(bào)道了一種利用碳納米管（CNT）薄膜焦耳自加熱實(shí)現(xiàn)快速升降溫的制備方法，通過極快的加熱和冷卻實(shí)現(xiàn)化學(xué)反應(yīng)的動力學(xué)控制，高效合成碳基納米異質(zhì)結(jié)構(gòu)。該自加熱方法的升降溫速率超過104 K s-1，且能保持穩(wěn)定均勻的高溫（~1770K），能夠制備出傳統(tǒng)方法難以合成的高效能納米異質(zhì)結(jié)構(gòu)。該方法制備得到的Mo2C/MoC/CNT析氫催化電極，在強(qiáng)堿性環(huán)境（pH=14）、工業(yè)級大電流密度（1000 mA cm-2）下工作14天后，過電位僅改變~6%，展現(xiàn)出耐腐蝕、高活性、高穩(wěn)定等優(yōu)異的析氫催化能力。

通過HER電解水催化制氫是一種非常有潛力的制氫方法。在工業(yè)應(yīng)用中，HER催化劑必須在高電流密度下（≥500 mA cm-2）長時(shí)間（≥300 h）保持高活性和高穩(wěn)定性。然而，現(xiàn)有的制備方法難以同時(shí)兼顧催化劑的高活性和高穩(wěn)定性。引入粘結(jié)劑或構(gòu)建特殊結(jié)構(gòu)可以一定程度提升催化劑的穩(wěn)定性，但通常也會降低催化劑的活性。在活性催化劑和導(dǎo)電基底之間建立牢固的化學(xué)鍵合是一種能夠從根本上提高HER催化劑穩(wěn)定性而不影響其化學(xué)活性的有效方法。劉鍇課題組開發(fā)的碳管薄膜自加熱方法可在200-300 ms的時(shí)間內(nèi)實(shí)現(xiàn)室溫與1770 K高溫之間的快速切換，在Mo和C前驅(qū)體存在的情況下，通過動力學(xué)控制原位合成性能穩(wěn)定的Mo2C/MoC/CNT納米異質(zhì)復(fù)合薄膜（如圖1所示）。研究團(tuán)隊(duì)利用實(shí)驗(yàn)和模擬相結(jié)合的方式發(fā)現(xiàn)，自加熱方法從室溫加熱到1770 K僅需要~250 ms，從1770 K冷卻到600 K需要~330 ms（如圖1c所示）。一方面，快速的升降溫和短暫的生長時(shí)間有效避免了Mo2C/MoC納米異質(zhì)顆粒的團(tuán)聚，使其均勻分散在CNT上，豐富的Mo2C/MoC異質(zhì)界面產(chǎn)生了高催化活性；另一方面，由于瞬態(tài)的超高溫（1770 K），Mo2C/MoC納米異質(zhì)顆粒與CNT之間形成結(jié)合牢固的化學(xué)鍵，大大提升了催化體系的穩(wěn)定性。

圖1. 基于碳納米管薄膜的原位超快速自加熱合成方法

掃描和透射電鏡等結(jié)構(gòu)表征結(jié)果顯示，Mo2C/MoC納米顆粒均勻分散在碳納米管膜表面，無明顯團(tuán)聚現(xiàn)象。Mo2C和MoC形成了納米異質(zhì)結(jié)，存在大量的異質(zhì)過渡界面（如圖2所示）。該Mo2C/MoC/CNT異質(zhì)催化劑薄膜在1 M KOH中析氫電流密度為500、1000和1500 mA cm-2時(shí)過電位分別為201、233和255 mV。在1000 mA cm-2下工作14天后，過電位僅增加47 mV（~6%），在10000圈CV循環(huán)后，其過電勢變化小于10 mV。Mo2C/MoC/CNT的HER催化活性甚至能夠在3000 mA cm-2的超大電流下穩(wěn)定保持?jǐn)?shù)天的時(shí)間（如圖3所示）。密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，大量的Mo2C/MoC異質(zhì)界面提供了豐富的HER活性位點(diǎn)，在Mo2C/MoC界面處氫吸附自由能ΔGH* 僅為0.02 eV，遠(yuǎn)低于Mo2C和MoC單組分的析氫催化活性；而經(jīng)歷瞬時(shí)高溫后MoxC與CNT之間的最短距離與Mo-C鍵鍵長相近，表明兩者之間能夠形成化學(xué)鍵，因此有利于提升納米異質(zhì)催化劑的力學(xué)穩(wěn)定性（如圖4所示）。

圖2. Mo2C/MoC/CNT薄膜的電子顯微鏡表征

圖3. Mo2C/MoC/CNT薄膜的電化學(xué)析氫性能表征

圖4. 密度泛函理論計(jì)算

相關(guān)成果以“超快自加熱合成的牢固納米異質(zhì)碳化物用于大電流密度析氫反應(yīng)”（Ultrafast self-heating synthesis of robust heterogeneous nanocarbides for high current density hydrogen evolution reaction）為題，近日在線發(fā)表在國際著名期刊《自然?通訊》（Nature Communications）上。材料學(xué)院2018級博士生李晨宇、深圳國際研究生院2021級博士生王志杰和材料學(xué)院2018級本科生劉明達(dá)為文章的共同第一作者。清華大學(xué)劉鍇副教授、清華大學(xué)深圳國際研究生院李佳副教授和北京科技大學(xué)孫穎慧副教授為文章的共同通訊作者。論文的其他重要合作者還包括清華大學(xué)物理系范守善院士、姜開利教授，材料學(xué)院2017級博士生王恩澤、2017級博士生王博倫、2018級本科生徐龍龍。本工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目、廣東省珠江人才計(jì)劃地方創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目、深圳市基礎(chǔ)研究計(jì)劃項(xiàng)目等項(xiàng)目的資助。

論文鏈接： https://www.nature.com/articles/s41467-022-31077-x

參考資料：https://www.mse.tsinghua.edu.cn/info/1062/2507.htm