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中南大學(xué)物理與電子學(xué)院、湖南省二氧化碳綠色資源化利用國際聯(lián)合研究中心劉敏教授團隊與臺灣同步輻射中心合作者共同在國際頂級刊物 Angew. Chem. Int. Ed.上發(fā)表了題為“Unveiling Proton-feeding Effect in Sulfur-doped Fe-N-C Single-Atom Catalyst for Enhanced CO2 Electroreduction”的研究論文。中南大學(xué)為該論文的第一完成單位及通訊作者單位。我校博士后陳善勇、碩士研究生李筱箐，臺灣同步輻射中心Cheng-Wei Kao為論文共同第一作者。我校劉敏教授，臺灣同步輻射中心詹丁山研究員為共同通訊作者。

通過電化學(xué)二氧化碳還原反應(yīng)(CO₂RR)生產(chǎn)高附加值化學(xué)品，是緩解全球能源和環(huán)境問題的可選途徑之一，其中，兩電子CO₂RR途徑產(chǎn)生的CO可作為制造多碳化合物的重要原料。氮摻雜碳負載的過渡金屬單原子催化劑（M-N-C SAC）具有高原子利用率和低成本，在CO₂RR轉(zhuǎn)化CO方面受到廣泛關(guān)注。M-N-C SAC中的雜原子摻雜被認為是提高電催化性能的一種有效策略，但提高催化活性的來源仍不清楚。

本文研究了S摻雜SAC上增強的電催化CO₂RR性能，并揭示了質(zhì)子供給效應(yīng)在增強CO₂RR動力學(xué)中起著重要的作用。通過簡單的熱解路線制備了第二殼層摻硫的FeN₄，并通過XAFS和AC-HAADF-STEM進行了驗證。值得指出的是，這種S摻雜策略導(dǎo)致CO₂RR性能顯著增強，F(xiàn)E_CO增加，TOF增大十倍。Fe₁-NSC在流動池中展現(xiàn)高FE_CO和優(yōu)異的長期穩(wěn)定性。CO₂-TPD結(jié)果和理論分析表明，S摻雜工程通過Fe的電子結(jié)構(gòu)促進CO₂活化。多重原位表征結(jié)果表明，F(xiàn)eN₄SAC中的S摻雜促進了H₂O分解為H*和隨后的CO₂質(zhì)子化為COOH，DFT計算也證實了這一點。結(jié)合質(zhì)子供給效應(yīng)和電子結(jié)構(gòu)工程，闡明了S摻雜對CO₂RR性能的增強作用。這項工作通過在SAC中設(shè)計雜原子摻雜，突出了質(zhì)子供應(yīng)對CO₂RR的獨特影響，為面向多種電催化過程的高性能催化劑的設(shè)計提供了新的見解。

這是劉敏教授團隊2022年在Nature Communications, Angew. Chem. In. Ed., J. Am. Chem. Soc., Nano Lett.等發(fā)表論文以來，又一次在新能源研究領(lǐng)域取得的成果。該研究獲得了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、湖南省杰出青年基金、湖南省重點研發(fā)項目、粉末冶金國家重點實驗室，以及中南大學(xué)高性能計算公共平臺的支持。