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 金屬有機籠具有三維結(jié)構(gòu)和一定尺寸的空腔，在分子識別、催化與穩(wěn)定反應中間體等方面有著重要的應用?；谶策慕饘儆袡C籠結(jié)合了卟啉優(yōu)異的光物理性質(zhì)與金屬有機籠的主客體化學，在構(gòu)筑光捕獲體系以及仿生催化領(lǐng)域有著獨特的優(yōu)勢。然而，大部分基于卟啉金屬有機籠的研究都集中于其分子結(jié)構(gòu)以及催化性能，利用卟啉的金屬有機籠來進行光控的可逆釋放鮮有報道。這種可控釋放體系的建立還可以利用其氧化還原過程儲存與釋放單線態(tài)氧，在光動力治療和光催化氧化反應等方面有著一定的應用前景。

圖1 光氧化驅(qū)動的客體可逆封裝與釋放

針對這一問題，西安交通大學材料學院的張明明課題組利用四羧酸聯(lián)苯與四吡啶卟啉作為構(gòu)筑基元，通過Pt基配體的連接構(gòu)筑了桶狀的卟啉基金屬有機籠。這種多齒配體的螯合配位利用金屬配位鍵的協(xié)同性大大提高了其結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性，為其功能的研究與拓展奠定了基礎(chǔ)。值得指出的是，在該結(jié)構(gòu)中兩個卟啉分子之間的距離為8.0 Å,有利于通過π -π堆積作用來有效地識別多環(huán)芳烴類分子。當蒽的衍生物作為客體分子時，該金屬有機籠在光照下可以有效地產(chǎn)生單線態(tài)氧用以氧化其內(nèi)部包裹的客體分子，進而破壞蒽衍生物的平面結(jié)構(gòu)，使得其主客體結(jié)合能力大大下降，從而在金屬籠的空腔里被釋放出來。進一步加熱該體系會使得氧化的客體分子釋放出單線態(tài)氧回到其初始狀態(tài)，進而被重新包裹到金屬籠的空腔內(nèi)。這種通過光氧化驅(qū)動的客體的可逆封裝與釋放過程有望被用于構(gòu)建新型的刺激響應性材料。

近日，該研究成果以《基于卟啉的多組分金屬籠：主客體化學用于光氧化驅(qū)動的可逆包裹與釋放》(Porphyrin-Based Multicomponent Metallacage: Host–Guest Complexation toward Photooxidation-Triggered Reversible Encapsulation and Release)為題發(fā)表在美國化學會的JACS Au雜志上。論文第一作者為西安交大材料學院張澤遠副教授，通訊作者是西安交大金屬材料強度國家重點實驗室張明明教授，陜西省軟物質(zhì)國際聯(lián)合研究中心與西安交大金屬材料強度國家重點實驗室為本文第一單位。

該研究工作得到了國家自然科學基金、西安交通大學基礎(chǔ)研究計劃、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費和超分子結(jié)構(gòu)與材料國家重點實驗室開放基金等項目的資助，論文的表征及測試得到了深圳大學李霄鵬教授與方芳博士、吉林大學的王明教授、西安交大一附院的張子茜副主任醫(yī)師、西安交通大學分析測試共享中心和理學院分析測試中心的支持。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacsau.2c00245

參考資料：http://mse.xjtu.edu.cn/info/1016/6907.htm