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近日，安徽大學(xué)先進(jìn)材料原子工程研究中心朱滿洲/康熙研究團(tuán)隊(duì)發(fā)展了“雙級動力學(xué)調(diào)控”策略，實(shí)現(xiàn)了多種原子級別精確銀納米團(tuán)簇的高效高產(chǎn)率制備。相關(guān)研究成果以“Fabrication of a Family of Atomically Precise Silver Nanoclusters via Dual-Level Kinetic Control”為題在化學(xué)領(lǐng)域國際權(quán)威期刊《Chemical Science》上在線發(fā)表，并被選為雜志封面（圖1）。安徽大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院2021級博士研究生魏肖和2019級碩士研究生許超為論文共同第一作者，朱滿洲教授和康熙博士為論文共同通訊作者，安徽大學(xué)為唯一通訊單位。

圖1. 該工作被選為《Chemical Science》封面進(jìn)行報道

金屬納米團(tuán)簇是一類尺寸介于金屬配合物和等離子體納米顆粒之間的納米粒子。由于金屬納米團(tuán)簇具有離散的電子能級和量子尺寸效應(yīng)，這類納米粒子展現(xiàn)出獨(dú)特的物理化學(xué)性能，在光學(xué)、催化、傳感、生物等領(lǐng)域均展現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景。如何高效制備原子級別精確的金屬納米團(tuán)簇是其開展基礎(chǔ)研究和探索實(shí)際應(yīng)用的基礎(chǔ)。2008年，朱滿洲教授就提出了“動力學(xué)控制、熱力學(xué)選擇”策略，實(shí)現(xiàn)了Au₂₅(SR)₁₈團(tuán)簇的高產(chǎn)率制備，推動了團(tuán)簇科學(xué)的發(fā)展（J. Am. Chem. Soc., 2008, 130, 1138）。然而，如何拓展這一策略以實(shí)現(xiàn)更多團(tuán)簇的高效制備，至今還是一個難題。

安徽大學(xué)先進(jìn)材料原子工程研究中心的研究人員在“動力學(xué)選擇、熱力學(xué)控制”的基礎(chǔ)上，發(fā)展了“雙級動力學(xué)調(diào)控”策略，實(shí)現(xiàn)了多種原子精確銀團(tuán)簇的高效高產(chǎn)率制備（圖2）。他們發(fā)現(xiàn)，如果直接還原Ag_x(S-Adm)_y配合物的速率過快將導(dǎo)致多分散銀納米顆粒的形成。為解決這一問題，他們首先進(jìn)行一級動力學(xué)調(diào)控：在配合物還原前引入膦配體延緩還原速率，并生成與膦化物相匹配的多種銀納米團(tuán)簇。為提升這些銀納米團(tuán)簇的產(chǎn)率，他們繼續(xù)進(jìn)行了二級動力學(xué)調(diào)控：在配合物還原過程中搭建低溫環(huán)境，進(jìn)一步延緩還原速率，顯著提升團(tuán)簇的產(chǎn)率。“雙級動力學(xué)控制”策略有望成為一種強(qiáng)大的團(tuán)簇合成手段，為具有新結(jié)構(gòu)、新性能、新應(yīng)用團(tuán)簇的高效制備提供基礎(chǔ)。

圖2. “雙級動力學(xué)調(diào)控”策略高效高產(chǎn)率制備銀納米團(tuán)簇

該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金(21631001, 21871001, 22101001)和安徽省高校協(xié)同創(chuàng)新計(jì)劃項(xiàng)目(GXXT-2020-053)的支持。

文章鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/sc/d2sc01016j