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烯烴是在現(xiàn)代化工生產(chǎn)中至關(guān)重要有機原料，但世界范圍內(nèi)對烯烴類化合物的巨大需求導致化石能源消耗過多，尋找可持續(xù)的烯烴生產(chǎn)方法已成為一項緊迫的任務(wù)。生物質(zhì)衍生的醇類具有高可持續(xù)性和可用性，是烯烴制備原料的有力候選者。然而，傳統(tǒng)上在高溫下使用強酸作為醇類脫水催化劑，仍將面臨能源和環(huán)境相關(guān)問題的挑戰(zhàn)。因此，在溫和的反應(yīng)條件下使用可再生能源驅(qū)動的催化體系對于醇類脫水制備烯烴具有重要的應(yīng)用前景。

近日，安徽師范大學熊宇杰教授與陸洲教授展開合作研究，采用具有大量晶格缺陷的非化學計量氧化鎢W₁₈O₄₉納米線作為光催化劑，通過光催化醇類脫水直接生成烯烴。以乙醇脫水為例，在紫外+可見+紅外的全光譜光照條件下，在220°C即可實現(xiàn)275.5 mmol?g?cat^-1?h^-1的乙烯生成速率，并具有高達99.9%的優(yōu)異選擇性。在此基礎(chǔ)上，結(jié)合超快瞬態(tài)吸收光譜與原位X射線光電子能譜技術(shù)，深入研究了其中的光催化機理，發(fā)現(xiàn)缺陷氧化鎢半導體中的帶間和帶內(nèi)躍遷的協(xié)同作用對反應(yīng)性能的促進及反應(yīng)轉(zhuǎn)化具有重要作用。

這項工作為可持續(xù)烯烴生產(chǎn)提供了新的方向，并展示了缺陷工程對光催化劑活性提高的多重作用。該成果以“Synergizing Inter and Intraband Transitions in Defective Tungsten Oxide for Efficient Photocatalytic Alcohol Dehydration to Alkenes”為題，近日在線發(fā)表于美國化學會JACS Au, 2022,DOI: 10.1021/jacsau.2c00146。該雜志為美國化學會旗艦雜志《美國化學學會》（JACS）的姊妹刊物。熊宇杰教授、陸洲教授以及中國科學技術(shù)大學龍冉教授、香港理工大學張寧博士為本文共同通訊作者。安徽師范大學物電學院青年教師李浩博士作為共同第一作者參與了本文的工作。安徽師范大學為本文共同通訊單位。