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近日，中國石油大學(華東)潔凈能源與技術(shù)團隊在選擇性催化氧化研究方面取得系列重要進展，相關(guān)成果分別發(fā)表在《德國應(yīng)用化學》《綠色化學》《化學工程》等化學化工類頂級學術(shù)期刊上。

在選擇性催化氧化過程中，反應(yīng)中間體的性質(zhì)調(diào)控發(fā)揮著至關(guān)重要的作用，如何精準地定向調(diào)控反應(yīng)中間體的性質(zhì)是目前此領(lǐng)域面臨的挑戰(zhàn)之一。鑒于此，該團隊系列工作圍繞選擇性催化氧化體系面臨的關(guān)鍵科學問題開展了深入研究，旨在通過催化劑結(jié)構(gòu)的強化設(shè)計、工藝流程的強化集成、反應(yīng)機制的強化分析以及定向調(diào)控，為開發(fā)高效的選擇性催化氧化催化劑提供理論依據(jù)和實際借鑒。

在多元醇綠色催化氧化的研究工作中，科研人員提出利用穩(wěn)定的配位環(huán)境和最大的原子利用效率來釋放單原子催化劑潛力的思路，該方法不僅可以實現(xiàn)貴金屬催化劑的抗浸出失活，同時還能提高羥基酸的選擇性。該工作通過一種簡易綠色的水熱晶化法，制備了具有抗浸出性能的羥基磷灰石固載的單原子Pt催化劑（Pt1/HAP），其促進含氧中間體C-H鍵的活化，同時促進了C=O鍵的快速脫附，防止C-C鍵斷裂副反應(yīng)的發(fā)生，實現(xiàn)了多元醇氧化體系的高效穩(wěn)定轉(zhuǎn)化。

針對甘油綠色氧化制備甘油酸過程中選擇性氧化產(chǎn)物在高溫下容易分解和縮合的問題，科研人員采用工藝過程強化集成的思路，通過對真空分壁柱的選擇性集成，在低于產(chǎn)品分解溫度的條件下實現(xiàn)產(chǎn)品的高純分離，并提出了一種新的甘油-GLA過程(稱為VDG過程)。與傳統(tǒng)的甘油- GLA工藝相比，VDG工藝的能源效率提高了61.3%，總生產(chǎn)成本降低了47.9%。此外，多尺度生命周期評價明顯表明，VDG工藝的溫室氣體排放、不可再生能源需求和廢水產(chǎn)生性能分別比常規(guī)工藝低約5.0倍、1.6倍和9.5倍。研究結(jié)果對設(shè)計高效的生物質(zhì)多元醇轉(zhuǎn)化為高附加值產(chǎn)品具有重要的指導意義。

在關(guān)于分布式制氫體系中富氫氣氛下CO選擇性氧化的研究中，科研人員對反應(yīng)吸附物種進行了分解，首先通過FeOx的引入實現(xiàn)了競爭吸附的分離，實現(xiàn)了反應(yīng)機理的改進，隨后利用堿金屬離子對不同吸附物種的影響程度不同，定向地調(diào)控了CO和H2在反應(yīng)過程中的吸附狀態(tài)，最終實現(xiàn)低成本、高選擇性、寬溫區(qū)的貴金屬CO-PROX催化劑的制備。該研究工作對分布式制氫體系中CO選擇性氧化體系中高效廉價催化劑的設(shè)計具有一定的指導意義。

以上三項研究成果分別以《用于選擇性多元醇氧化催化劑穩(wěn)定性強化的PO43-配位新策略》（閆昊博士后為第一作者）、《通過整合減壓隔壁塔生產(chǎn)甘油酸：概念過程設(shè)計和技術(shù)經(jīng)濟環(huán)境分析》（周鑫博士后為第一作者）、《Pt催化劑上Fe和K對反應(yīng)物吸附調(diào)節(jié)以實現(xiàn)實際條件下CO的高效選擇性氧化》（曹建琳博士為第一作者）為題，發(fā)表在《德國應(yīng)用化學》（Angewandte Chemie International Edition）、《綠色化學》（Green Chemistry）、《化學工程》（Chemical Engineering Journal）上，中國石油大學（華東）為第一署名單位。

目前，傳統(tǒng)化工行業(yè)中存在著常規(guī)產(chǎn)品產(chǎn)能過剩、高端化工產(chǎn)品產(chǎn)能不足的發(fā)展瓶頸，山東省化工產(chǎn)業(yè)“十四五”發(fā)展規(guī)劃要求推動化工過程的“高端化、綠色化和連續(xù)化”。以上含氧高端化學品合成、分布式制氫體系中CO選擇性氧化等高端化工技術(shù)成果，為服務(wù)山東省新舊動能轉(zhuǎn)換發(fā)展戰(zhàn)略，對接綠色化工、新能源新材料“十強產(chǎn)業(yè)”提供了有力支撐。

潔凈能源與技術(shù)團隊以高端化工、氫能為研究特色，聚焦國內(nèi)外學科前沿，對接綠色化工、新能源新材料產(chǎn)業(yè)，利用催化反應(yīng)動力學研究方法進行綠色化工新材料與新過程開發(fā)。自2020年來團隊承擔山東能源集團科技計劃重大項目、中國石油煉化國際合作、服務(wù)山東重點建設(shè)項目等課題10余項。在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.、Nat. Comm.、Eng. Environ. Sci.等期刊發(fā)表SCI論文300余篇，其中以中國石油大學（華東）為第一單位發(fā)表T0論文12篇；在國際和國內(nèi)會議進行大會邀請報告等300余次。團隊與歐洲工業(yè)界廣泛合作，指導INEOS等企業(yè)順利完成聚氯乙烯單體生產(chǎn)、基于碳酸鹽循環(huán)的二氧化碳捕集、廢聚合物及生物質(zhì)轉(zhuǎn)化制燃油等項目工業(yè)化。