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對于電催化過程，電催化劑與電解液界面處所形成的一個特殊限域空間也被稱為界面微環(huán)境。近日，華東理工大學(xué)化工學(xué)院李春忠教授課題組在二氧化碳電催化界面微環(huán)境調(diào)控領(lǐng)域取得新進(jìn)展。相關(guān)成果以“Dynamically Formed Surfactant Assembly at the Electrified Electrode-Electrolyte Interface Boosting CO₂ Electroreduction”發(fā)表在《美國化學(xué)會志》（Journal of the American Chemical Society）。

電催化反應(yīng)發(fā)生在電催化劑與電解液界面處形成的納米尺度的限域空間中，其組成和結(jié)構(gòu)具有高度的外加電場依賴性，且受到催化劑結(jié)構(gòu)和電解液組分的共同影響。電催化過程中的反應(yīng)物、中間體和產(chǎn)物均通過界面微環(huán)境擴(kuò)散到催化劑表面或本體電解液中，界面微環(huán)境結(jié)構(gòu)對其內(nèi)部反應(yīng)與傳遞過程有著極為重要的影響。界面微環(huán)境結(jié)構(gòu)與本體電解液結(jié)構(gòu)顯著不同，且無明確的邊界。界面微環(huán)境結(jié)構(gòu)隨著外加電場的改變會發(fā)生動態(tài)演變，研究電催化劑與電解質(zhì)界面微環(huán)境的分子尺度結(jié)構(gòu)及其對外加電場的動態(tài)響應(yīng)規(guī)律，是實現(xiàn)電催化劑與電解液高效匹配的關(guān)鍵。

針對CO₂和水共同參與的電催化還原過程，該工作創(chuàng)新性地采用了具有不同烷基鏈長度的季銨鹽陽離子表面活性劑作為電解液添加劑，利用原位紅外和拉曼光譜結(jié)合分子動力學(xué)模擬，研究了表面活性劑在電催化劑表界面的動態(tài)組裝行為，以及CO₂和水在界面微環(huán)境的動態(tài)分布和反應(yīng)活性。發(fā)現(xiàn)隨著偏置電位的增加，季銨鹽陽離子表面活性劑在界面微環(huán)境中由無序排列轉(zhuǎn)變?yōu)橛行蚪M裝。表面活性劑動態(tài)形成的有序組裝結(jié)構(gòu)可以形成更緊密的雙電層結(jié)構(gòu)，促進(jìn)界面微環(huán)境中的傳荷和傳質(zhì)；另外發(fā)現(xiàn)烷基鏈長度越長，界面電容值越高，越有利于界面微環(huán)境中的荷質(zhì)傳遞。通過原位紅外和拉曼光譜表征，發(fā)現(xiàn)長鏈表面活性劑形成的有序結(jié)構(gòu)通過排斥界面處的isolated water調(diào)節(jié)界面水的氫鍵環(huán)境、降低界面水的解離活性，并促進(jìn)CO₂在界面微環(huán)境中的富集，從而提高了CO₂電還原制CO的選擇性和偏電流密度。進(jìn)一步利用分子動力學(xué)模擬，闡明了界面微環(huán)境中分子尺度的物質(zhì)分布特征及其在外加電場下的演變規(guī)律，驗證了原位實驗光譜中觀察到的表面活性劑的構(gòu)象演變過程，發(fā)現(xiàn)長鏈表面活性劑形成的有序組裝結(jié)構(gòu)構(gòu)建了親氣-憎水的通道，從而提高了氣體的傳質(zhì)通量和反應(yīng)選擇性，抑制了電解水析氫的活性。該工作對界面微環(huán)境的認(rèn)識可以推廣到其他與水有關(guān)的電化學(xué)反應(yīng)中，如水溶液中的氮氣還原、氧氣還原以及有機(jī)分子電還原。

該工作第一作者為博士研究生葛旺鑫和陳育新，通訊作者為李春忠教授和江宏亮特聘研究員。此外，該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委重大研究計劃集成項目和重點項目、上海市科委基礎(chǔ)重大項目、上海高校特聘教授（東方學(xué)者）等經(jīng)費支持。

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c02486