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近日，四川大學化學工程學院何欣特聘研究員在Nature Communications上發(fā)表了題為“In situ infrared nanospectroscopy of the local processes at the Li/polymer electrolyte interface”的研究論文。該文章利用近場紅外技術對發(fā)生在鋰電極-聚合物電解質界面的反應進行了原位分析，首次透過石墨烯窗口從納米尺度定性表征了電化學過程中界面發(fā)生的形貌結構和化學組成的演化，提出了基于非均質電解質材料下發(fā)生的鋰微觀結構轉變的新型理論模型。

鋰(Li)固態(tài)電池(SSB)在能量和功率密度、循環(huán)壽命、安全性和成本方面具有明顯的優(yōu)勢，一直是引人注目的電能存儲技術之一，該技術近年來的持續(xù)進步表明鋰固態(tài)電池未來可大規(guī)模用于便攜式電子產(chǎn)品和交通運輸?shù)葢脠鼍?。在諸多固態(tài)電解質體系中，聚合物電解質具有低自放電率、強機械適應性與大規(guī)模制造的兼容性等優(yōu)點。然而，聚合物電解質也仍然必須克服與電極/電解質界面相關的性能限制，例如高界面阻抗、電化學不穩(wěn)定性以及不均勻的鋰電鍍和剝離等問題。事實上，電池性能很大程度上取決于整個體系在電化學界面的熱力學、動力學和機械性能。在這個界面發(fā)生的不僅有電化學平衡過程，在存在著電極/電解質界面薄鈍化膜的生成。這一層固體電解質界面(SEI)對電池的運行至關重要，它提供了足夠的電阻率和離子電導率，以抑制與電解質的副反應，同時仍允許Li+傳輸。此外，SEI的不均勻結構和化學性質會影響局部電流密度分布以及在充放電過程中產(chǎn)生的鋰納米/微米形態(tài)演變。

關于這個SEI層已有大量研究報道，這些成果主要是通過非原位的方式對電極/電解質界面的截面展開分析?；诖?，學院的何欣特聘研究員在本項目中，創(chuàng)造性的應用單片層石墨烯作為電池集流體，使其在導通電流的基礎上也能作為紅外表征觀測的窗口，配合在惰性氣體環(huán)境中設計使用的近場紅外技術，可以實現(xiàn)納米尺度的原位微觀表征分析。該方案的成功的集合了微觀形貌和化學結構的無損表征，明確了初始狀態(tài)化學組成納米尺度的異質性是導致鋰金屬不均勻沉積的基礎，并進一步影響界面在電化學過程中形貌和結構的演化，明確指出了未來固體電解質的研究方向。

原位近場紅外實驗原理及不通電化學狀態(tài)下的形貌結構示意圖

整體演化過程分以下四個階段：

1.電極/電解質在初始情況下接觸面是較為粗糙的，且由于鋰鹽與聚合物混合不均勻會造成不同程度的局部異質組分生成。

2.適當溫度加熱可以降低局部粗糙程度，增強貼合效果，同時溫度升高也提升了分子運動效果，改進了鋰鹽和聚合物混合的均一程度，但并沒有達到完全均質化。

3.電化學過程中鋰金屬的沉積傾向于在具有更高鋰導通能力的電解質部分發(fā)生，因而導致了不均勻鋰沉積問題的出現(xiàn)。而由于電解質初始狀態(tài)組分異質的原因，導致鋰金屬和固態(tài)電解質形成的SEI層具有不同的分解產(chǎn)物，進一步影響界面穩(wěn)定性和導鋰能力。

4.當鋰金屬完全脫出后，可以更明顯的觀測到石墨烯/電解質界面所形成的的SEI層的馬賽克結構分布效果和不同的化學組分。

原文鏈接如下：https://www.nature.com/articles/s41467-022-29103-z