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近日，大連化物所生物能源化學(xué)品研究組（DNL0603）王峰研究員團(tuán)隊(duì)受邀發(fā)表綜述，系統(tǒng)介紹了光催化生物質(zhì)轉(zhuǎn)化過程中自由基反應(yīng)的挑戰(zhàn)和進(jìn)展。

　　生物質(zhì)是地球上最豐富的可再生碳資源。發(fā)展高效的催化體系可將生物質(zhì)資源轉(zhuǎn)化為高附加值的化學(xué)品和燃料，對(duì)實(shí)現(xiàn)碳中和、碳達(dá)峰目標(biāo)具有重要意義。光催化可利用光能作為驅(qū)動(dòng)力，在非常溫和條件下去驅(qū)動(dòng)化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生。在光照條件下，被激發(fā)的光催化劑可活化生物質(zhì)底物，產(chǎn)生活潑的自由基中間體，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)各類非常有挑戰(zhàn)性且重要的轉(zhuǎn)化過程。然而，自由基中間體的高活性也意味著很難去調(diào)控其轉(zhuǎn)化，尤其是在結(jié)構(gòu)復(fù)雜的生物質(zhì)底物的轉(zhuǎn)化過程中，不受控的自由基副反應(yīng)的發(fā)生會(huì)極大地降低轉(zhuǎn)化的效率。因此，如何控制自由基中間體的反應(yīng)是實(shí)現(xiàn)高效光催化生物質(zhì)轉(zhuǎn)化的關(guān)鍵科學(xué)問題。

　　本綜述從如何在生物質(zhì)底物上產(chǎn)生特定的自由基，以及如何調(diào)控自由基中間體定向轉(zhuǎn)化兩個(gè)方面，詳細(xì)介紹了光催化生物質(zhì)轉(zhuǎn)化的研究策略和最新進(jìn)展。生物質(zhì)底物結(jié)構(gòu)較為復(fù)雜，如何活化生物質(zhì)底物產(chǎn)生特定的自由基是實(shí)現(xiàn)其高效轉(zhuǎn)化的先決條件。針對(duì)不同的生物質(zhì)底物，需要結(jié)合其結(jié)構(gòu)特點(diǎn)合理設(shè)計(jì)催化體系，調(diào)控底物與催化劑相互作用從而實(shí)現(xiàn)其選擇性活化。此外，引入合適的外源自由基可以實(shí)現(xiàn)一些非常困難的轉(zhuǎn)化過程。自由基中間體的轉(zhuǎn)化直接決定了最終的轉(zhuǎn)化效率，其定向轉(zhuǎn)化依賴于局域催化環(huán)境的調(diào)控和設(shè)計(jì)。本綜述對(duì)高效光催化生物質(zhì)轉(zhuǎn)化體系的設(shè)計(jì)具有重要的指導(dǎo)意義。

　　王峰團(tuán)隊(duì)一直致力于溫和條件下生物質(zhì)的高效轉(zhuǎn)化利用，包括木質(zhì)素（ACS Catal.，2018；ACS Catal.，2018；ACS Catal.，2018；ACS Catal.，2019；ACS Catal.，2020）、生物質(zhì)平臺(tái)化合物（Nat. Energy，2019）、多元醇（Nat. Commun.，2020；J. Am. Chem. Soc.，2021；Chem.，2021；Joule，2021）、油脂（Nat. Catal.，2020）、低碳發(fā)酵液（Nat. Commun.，2018；Appl. Catal. B，2022）等可再生生物質(zhì)原料。團(tuán)隊(duì)也曾受邀發(fā)表了一系列關(guān)于木質(zhì)纖維素轉(zhuǎn)化的綜述（Adv. Mater.，2018；Acc. Chem. Res.，2020；Chem. Soc. Rev.，2020；Chem. Soc. Rev.，2020）。

　　該綜述以“Radical generation and fate control for photocatalytic biomass conversion”為題，于近日發(fā)表在Nature Reviews Chemistry上。該綜述的第一作者是大連化物所DNL0603的博士研究生黃志鵬。上述工作得到了國家自然科學(xué)基金、科技部中意合作項(xiàng)目等項(xiàng)目的資助。

　　文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41570-022-00359-9