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近日，國際權(quán)威期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition）在線發(fā)表了武漢大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院羅威教授課題組在電催化氧析出反應(yīng)（OER）的最新研究成果。該工作提出通過調(diào)節(jié)分子間能帶間隙 (Δ_inter)降低OER活性物種（CoO₂）的形成能，從而降低OER所需的過電勢，提升OER催化活性的新思路。博士生姚娜和我院王功偉副研究員為共同第一作者，通訊作者為羅威教授。叢恒將副研究員在材料表征方面提供了幫助，陳勝利教授提供了理論指導(dǎo)。

過渡金屬基電催化劑在OER過程中往往會發(fā)生表面重構(gòu)，形成的羥基氧化物物種被認為是催化OER的“真實催化劑”，其催化活性遠遠高于直接合成的羥基氧化物，但這種基底效應(yīng)對OER活性增強的影響機制卻很少被報道。根據(jù)Co的電勢-pH相圖以及最近的一些原位測試研究發(fā)現(xiàn)，過渡金屬羥基氧化物進一步去質(zhì)子化產(chǎn)生的高價態(tài)CoO₂是催化OER的活性物種。然而，CoOOH 向 CoO₂ 的轉(zhuǎn)化是一個熱力學(xué)耗能的過程，因此需要更高的電勢驅(qū)動 CoOOH 的氧化，從而增加OER所需的過電勢。同時，CoOOH到CoO₂的轉(zhuǎn)變需要將CoOOH的價帶最大值（VBM）中的電子轉(zhuǎn)移到電子受體的導(dǎo)帶最小值（CBM）中。所以，降低基底與CoOOH的Δ_inter能夠降低表面CoOOH到CoO₂轉(zhuǎn)變所需的能量。

為此，此項工作設(shè)計合成了不同硫化鈷 (CoS_α) 表面上電化學(xué)原位生長CoOOH 層，從實驗上驗證了CoOOH 的VBM和CoS_α的CBM 之間Δ_inter 的減小，可以加速具有OER活性的高價態(tài)Co⁴⁺物種的形成。電化學(xué)和原位光譜實驗結(jié)果表明 CoOOH/Co₉S₈ 中 CoOOH 更容易氧化成 CoO₂，從而具有最高的OER催化活性。這項工作為其它過渡金屬基高效電催化劑的合理設(shè)計提供了新的思路。

該工作獲得了科技部重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金（重點、面上）、湖北省杰出青年基金和江蘇省自然科學(xué)基金的資助。

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202117178