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有機半導(dǎo)體的化學(xué)摻雜是實現(xiàn)高性能有機光電器件及進行有機半導(dǎo)體電荷傳輸研究的關(guān)鍵技術(shù)，n-型（電子）摻雜相比于p-型（空穴）摻雜更具有挑戰(zhàn)性。理想的n-型分子摻雜劑應(yīng)同時具有高空氣穩(wěn)定性、強還原能力和高摻雜效率。但是，可以直接向有機半導(dǎo)體給出自由電子的直接型n-型摻雜劑（direct n-dopant, 圖1）由于能級較淺，通常空氣穩(wěn)定性低；而前體型摻雜劑(precursor-type n-dopant, 圖1)可以通過化學(xué)鍵斷裂生成中間產(chǎn)物然后向半導(dǎo)體給出電子進行n-型摻雜，從而解決了穩(wěn)定性問題。然而，化學(xué)鍵斷裂通常需要吸收大量的能量，這不僅強烈影響摻雜劑的還原能力，也從動力學(xué)上限制了摻雜反應(yīng)速率并帶來低摻雜效率，成為實現(xiàn)理想n-型分子摻雜的瓶頸。

圖1.基于過渡金屬催化的n-型分子摻雜概念。藍(lán)色線條代表過渡金屬催化摻雜路徑，催化劑的引入大幅度降低了反應(yīng)能量勢壘，從而摻雜效率可以實現(xiàn)數(shù)量級的提升。 

在本研究中，研究團隊報道了一種具有普適性的、基于過渡金屬催化的高效有機半導(dǎo)體n-型摻雜技術(shù)。如圖1所示，通過引入過渡金屬納米粒子（如Pd,Pt,Au）或可溶液法加工的有機金屬配合物（如Pd2(dba)3）等作為催化劑，預(yù)期可以降低前體類型分子的摻雜反應(yīng)活化能，從而有效提升其摻雜反應(yīng)速率、摻雜效率和表觀還原能力。

視頻1.在室溫下和空氣中，無催化劑（左）和使用金納米粒子催化劑（右）時的摻雜反應(yīng)對比。催化劑的引入顯著提升了摻雜能力，導(dǎo)致了半導(dǎo)體溶液顏色的快速改變，實現(xiàn)了半導(dǎo)體的高效快速n-型摻雜。 

實驗發(fā)現(xiàn)，對于經(jīng)典摻雜劑N-DMBI-H，在不使用催化劑時，其摻雜效率較低，摻雜反應(yīng)也需要數(shù)小時才能完成；使用催化劑時，其摻雜效率可以提升至接近100%，摻雜反應(yīng)也僅需要約10秒鐘甚至更短時間就可以完成（視頻1），進而在溶液法處理的n-型高分子半導(dǎo)體薄膜中實現(xiàn)>100 S/cm的高電導(dǎo)率。 

圖2.分子摻雜劑N-DMBI-H摻雜機理的DFT計算結(jié)果，青色和橙色分別對應(yīng)無催化劑和有催化劑的摻雜過程的吉布斯自由能變。 

進一步的機理研究發(fā)現(xiàn)，過渡金屬催化劑的引入可以將N-DMBI-H摻雜過程中的C–H鍵斷裂轉(zhuǎn)變?yōu)閺娏曳拍懿襟E（圖2），并有效降低H2產(chǎn)生步驟的能量勢壘，從而帶來近百萬倍的反應(yīng)速率上的提升，驗證了催化摻雜的概念。研究團隊進而研究了該催化摻雜方法對不同半導(dǎo)體、分子摻雜劑、催化劑的普適性。簡單、高效的催化摻雜概念為有機半導(dǎo)體n-型摻雜研究開辟了新方向，在分子摻雜劑、半導(dǎo)體和催化劑組成的三元體系中具有廣闊的探索空間，也為理想n-型分子摻雜劑的設(shè)計提供了新的研究思路。該團隊將催化摻雜方法應(yīng)用在n-型有機熱電器件、n-型有機薄膜晶體管和鈣鈦礦太陽能電池中，實現(xiàn)了器件性能的顯著提升（圖3）。

圖3.n-型有機半導(dǎo)體的催化摻雜技術(shù)實現(xiàn)了包括有機熱電器件(Organic Thermoelectrics)和有機薄膜晶體管(Organic Thin-Film Transistors)在內(nèi)的多種有機電子器件性能的大幅度提升。

郭旭崗課題組研究助理教授郭晗為論文第一作者，郭旭崗和美國Flexterra公司的Antonio Facchetti博士為論文共同通訊作者，南科大是論文第一單位。其他合作者包括瑞典林雪平大學(xué)教授Simone Fabiano、意大利羅馬大學(xué)教授Alessandro Motta、韓國高麗大學(xué)教授Han Young Woo等。此項研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、廣東省科技廳、深圳市科創(chuàng)委的資助。南科大分析測試中心為部分實驗表征工作提供了大力支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41586-021-03942-0 

人物簡介：

郭旭崗教授于1999年獲蘭州大學(xué)學(xué)士學(xué)位，2002年獲蘭州大學(xué)碩士學(xué)位，2009年獲美國肯塔基大學(xué)博士學(xué)位，2009年7月至2012年10月在美國西北大學(xué)進行博士后研究工作。自2012年11月，在南方科技大學(xué)全職工作。2013年入選深圳市孔雀計劃B類人才，2018年被評為廣東省珠江學(xué)者特聘教授，2020年入選深圳市地方級領(lǐng)軍人才。主要研究領(lǐng)域為有機半導(dǎo)體材料與光電器件，在n-型高分子半導(dǎo)體材料與器件方向做出了國際領(lǐng)先水平的研究成果。在Chemical Reviews、Nature Photonics、Nature Energy、JACS、Angewandte Chemie、PNAS、Advanced Materials等期刊發(fā)表論文130余篇，受Chemical Reviews、Nature Materials、Nature Energy、Chem、高分子學(xué)報等期刊約稿撰寫專論、展望及綜述。論文被引用8000余次，H-index為40，其中ESI高被引論文8篇，熱點論文2篇。10余篇論文在期刊封面發(fā)表，研究成果被Science Daily、Phys.org、Chemistry World等媒體報道。申請發(fā)明專利17項，專利授權(quán)5項，主持國家自然科學(xué)基金面上項目3項。

參考資料：

https://newshub.sustech.edu.cn/html/202111/41384.html

https://faculty.sustech.edu.cn/guoxg/