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鈉離子電池由于鈉的地球儲(chǔ)量豐富、成本低廉及其獨(dú)有的電池安全特性等優(yōu)勢(shì)，是未來風(fēng)、光電等規(guī)模化儲(chǔ)能系統(tǒng)的重要候選者，因而對(duì)電池的循環(huán)壽命、功率特性及其材料的制造性能提出了很高的要求。盡管層狀鈉離子過渡金屬氧化物的體積能量密度較高，但其在充放電過程中材料結(jié)構(gòu)相變可逆性差、電極/電解液界面不穩(wěn)定以及空氣中暴露易發(fā)生化學(xué)變質(zhì)等問題嚴(yán)重阻礙了其商業(yè)化的應(yīng)用。針對(duì)該類材料空氣穩(wěn)定差的問題，楊勇教授課題組在該文中選擇了兩種典型的金屬層狀氧化物（P2-Na0.67MnO2和P2-Na0.67Ni0.33Mn0.67O2），通過嚴(yán)格設(shè)計(jì)及控制實(shí)驗(yàn)環(huán)境及其反應(yīng)條件，借助于多種先進(jìn)的譜學(xué)以及高分辨電鏡表征手段，結(jié)合DFT計(jì)算，對(duì)P2-型層狀金屬氧化物在潮濕氣氛中發(fā)生的化學(xué)和材料結(jié)構(gòu)變化過程進(jìn)行了深入細(xì)致的解析，首次提出并證明可以用其中過渡金屬離子在首次充電時(shí)的氧化電位作為層狀鈉離子氧化物空氣穩(wěn)定性的判斷原則。 

近年來，楊勇教授課題組致力于發(fā)展高性能的鈉離子電池層狀過渡金屬氧化物正極材料。例如他們通過合理的材料結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和體相/界面調(diào)控，并結(jié)合原位同步輻射X射線衍射譜和X射線吸收光譜、同步輻射共振非彈性X射線散射（mRIXS）、原位實(shí)驗(yàn)室光源X射線衍射譜、固體核磁譜等結(jié)構(gòu)和價(jià)態(tài)表征手段對(duì)其充放電反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了深入的研究，有效地提高了P2型錳酸鈉材料（Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 18086-18095；Nano Energy, 2020, 76, 104997）和鎳錳酸鈉材料（ACS Appl. Mater. interfaces, 2016, 8，22227-22237；J. Power Sources 2015, 281, 18-26；ACS Appl. Energy Mater., 2019, 2, 4914-4924）的循環(huán)穩(wěn)定性、通過原子層沉積（ALD）顯著提升電極-電解液界面的穩(wěn)定性（Energy Storage Mater., 2020, 26, 503-512）、并且通過調(diào)控電解液實(shí)現(xiàn)了鎳錳酸鈉與軟碳材料的全電池組裝（J. Power Sources 2018, 400, 317-324）

該工作得到了美國國家強(qiáng)磁場(chǎng)實(shí)驗(yàn)室傅日強(qiáng)教授、武漢理工大學(xué)劉金平教授（共同通訊）、廈門大學(xué)王鳴生教授以及上海交通大學(xué)段華南教授的支持和幫助。 論文第一作者是楊勇教授課題組博士研究生左文華，2016級(jí)本科生邱際民、2017級(jí)博士研究生劉湘思等參與實(shí)驗(yàn)部分，DFT計(jì)算由課題組能源學(xué)院博士研究生任福成完成。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金（21761132030、21935009、51972257）和國家重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目（2018YFB0905400、2016YFB0901502、2016YFA0202602）及拔尖人才計(jì)劃（J1310024）等課題的資助。

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-17290-6