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圖1. 摻雜共軛高分子結(jié)構(gòu)模型與側(cè)鏈工程

北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院裴堅(jiān)教授團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期致力于共軛高分子的凝聚態(tài)結(jié)構(gòu)調(diào)控、化學(xué)摻雜、新型摻雜劑開發(fā)和摻雜高分子的器件集成化等方向的研究。近日，該團(tuán)隊(duì)以封面形式在Accounts of Chemical Research發(fā)表論文系統(tǒng)闡述了側(cè)鏈工程對(duì)共軛高分子摻雜過(guò)程的調(diào)控機(jī)制（圖1）。目前，引入摻雜劑可提升共軛高分子中載流子密度但可能降低高分子間載流子傳輸能力是關(guān)鍵研究瓶頸。針對(duì)此問(wèn)題，該團(tuán)隊(duì)在前期工作中（J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 15340?15348, DOI: 10.1021/jacs.0c05699）提出了共軛高分子的摻雜過(guò)程可用如下三個(gè)基本步驟來(lái)描述：（1）混合（mixing）：摻雜劑與高分子的混合過(guò)程；（2）離子化（ionization）：通過(guò)氧化還原、質(zhì)子或負(fù)氫轉(zhuǎn)移等反應(yīng)實(shí)現(xiàn)摻雜劑與高分子之間的電荷轉(zhuǎn)移；（3）載流子化（carrierization）：離子對(duì)解離為自由載流子的過(guò)程。基于這一理論框架，研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步系統(tǒng)分析了摻雜共軛高分子體系中各類分子相互作用，總結(jié)了摻雜共軛高分子中側(cè)鏈工程研究的相關(guān)進(jìn)展，并深入揭示了側(cè)鏈化學(xué)結(jié)構(gòu)對(duì)摻雜過(guò)程及最終電導(dǎo)性能的影響機(jī)制（圖2）。研究表明，通過(guò)改變側(cè)鏈長(zhǎng)度、支化程度及功能基團(tuán)，可實(shí)現(xiàn)對(duì)高分子堆積、摻雜效率及薄膜形態(tài)的精準(zhǔn)調(diào)控，進(jìn)而優(yōu)化電荷傳輸與光電性能。例如：增加側(cè)鏈長(zhǎng)度或支化度雖能提升溶解性，但可能破壞π-π堆積而降低電荷遷移率；采用短鏈或線性結(jié)構(gòu)雖有利于增強(qiáng)電子耦合，卻可能犧牲高分子的溶液加工性；引入極性側(cè)鏈可增強(qiáng)摻雜劑相容性，削弱離子對(duì)相互作用等。

圖2. 共軛高分子的化學(xué)摻雜過(guò)程和常見摻雜劑與側(cè)鏈的化學(xué)結(jié)構(gòu)

總之，側(cè)鏈與主鏈的協(xié)同作用對(duì)提升摻雜共軛高分子在有機(jī)光伏、場(chǎng)效應(yīng)晶體管及熱電材料等應(yīng)用中的器件性能具有重要作用。基于理性分子設(shè)計(jì)的側(cè)鏈工程策略為突破摻雜調(diào)控瓶頸的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題提供了新思路，將推動(dòng)共軛高分子摻雜體系的進(jìn)一步發(fā)展。

該工作的通訊作者為北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院裴堅(jiān)教授和姚澤凡副研究員，第一作者為姚澤凡副研究員，王婕妤副教授做出了重要貢獻(xiàn)。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委、科技部、北京市教委、北京分子科學(xué)國(guó)家研究中心和北京大學(xué)高性能計(jì)算平臺(tái)的資助與支持。

論文信息：Yao, Ze-Fan; Wang, Jie-Yu; Pei, Jian, Side Chain Engineering Towards Chemical Doping of Conjugated Polymers, Acc. Chem. Res., 2025, 58, 9, 1496?1508.

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.accounts.5c00121