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第一作者：劉琪，李強

通訊作者：劉琪，徐尤智

通訊單位：河南大學(xué)

DOI：10.1002/anie.202502536

本文系統(tǒng)綜述了二維共價有機框架（2DCOFs）在有機電子學(xué)中的最新進展。通過計算篩選和結(jié)構(gòu)優(yōu)化策略（如平面/層間電荷傳輸調(diào)控、拓撲設(shè)計、帶隙工程與形貌控制），2DCOFs的導(dǎo)電性顯著提升。研究進一步展示了其在有機場效應(yīng)晶體管（OFETs）、憶阻器、光電探測器和氣體傳感器中的應(yīng)用潛力，為下一代柔性電子器件設(shè)計提供了新思路。

傳統(tǒng)有機半導(dǎo)體（如小分子和π共軛聚合物）因?qū)щ娦缘?、結(jié)構(gòu)無序等問題，限制了其在高性能電子器件中的應(yīng)用。2DCOFs作為結(jié)晶性多孔材料，兼具可設(shè)計的π共軛網(wǎng)絡(luò)、有序孔道和機械柔性，為解決上述瓶頸提供了可能。然而，其本征導(dǎo)電性不足仍是核心挑戰(zhàn)。本文聚焦如何通過分子工程和器件設(shè)計優(yōu)化2DCOFs的電子特性，并探索其實際應(yīng)用。

電荷傳輸機制：
2DCOFs的電荷傳輸分為跳躍傳輸（Hopping）和類帶傳輸（Band-like）。平面內(nèi)通過共軛鍵高效傳輸，層間通過π-π堆疊實現(xiàn)各向異性傳導(dǎo)（圖1-圖2）。層間距（d-spacing）是影響層間傳輸?shù)年P(guān)鍵因素，當(dāng)d-spacing <4.0 ?時，類帶傳輸占主導(dǎo)（圖1d-e）。

圖1 2DCOFs電荷及質(zhì)量傳輸與聚合物、小分子半導(dǎo)體的對比

圖2 (a)小晶疇半導(dǎo)體中的跳躍傳輸和(b)大晶疇半導(dǎo)體中的類帶傳輸示意圖。(c)硼酸酯、亞胺和烯烴連接2DCOFs的σ，(d) σ或(e) μ與層間距之間的關(guān)系。

圖3 連接體類型對電學(xué)性能的影響

拓撲與帶隙調(diào)控：
Lieb晶格拓撲（圖4）因高能帶色散特性，顯著提升導(dǎo)電性；供體-受體（D-A）結(jié)構(gòu)設(shè)計可縮小帶隙（圖5），增強電荷分離效率。

圖4 拓撲結(jié)構(gòu)對2DCOFs電學(xué)性能的影響

圖5 帶隙對2DCOFs電學(xué)性能的影響

形態(tài)調(diào)控：2DCOFs薄膜通常表現(xiàn)出優(yōu)于2DCOFs微晶的導(dǎo)電性。

圖6 2DCOFs薄膜合成

器件應(yīng)用實例：

OFETs：全共軛2DCOF薄膜（如CuPc-AQ-COF）的載流子遷移率高達970 cm2 V?1 s?1（圖6k）。

圖7 2DCOFs在OFETs中的應(yīng)用

憶阻器：有序孔道調(diào)控導(dǎo)電細絲生長，實現(xiàn)多級存儲與類突觸行為（圖11）。

圖8 2DCOFs在憶阻器中的應(yīng)用（導(dǎo)電細絲機制）

光電探測器：D-A結(jié)構(gòu)增強載流子分離和定向傳輸，提高光電轉(zhuǎn)換效率。

圖9 2DCOFs在光電探測器中的應(yīng)用

氣體傳感器：多孔結(jié)構(gòu)增強氣體吸附，柔性薄膜應(yīng)用于可穿戴器件。

圖10 2DCOFs在可穿戴氣體傳感器中的應(yīng)用

2DCOFs憑借結(jié)構(gòu)可定制性、高穩(wěn)定性和多孔特性，在有機電子學(xué)中展現(xiàn)出獨特優(yōu)勢。未來研究需關(guān)注：

電荷傳輸機制：結(jié)合霍爾效應(yīng)與器件測試深入解析導(dǎo)電本質(zhì)；

單層制備：開發(fā)高結(jié)晶度單層2DCOFs，探索拓撲電子態(tài)；

多功能集成：結(jié)合機器學(xué)習(xí)優(yōu)化材料設(shè)計，開發(fā)柔性可穿戴器件；

環(huán)境耐受性：提升器件在復(fù)雜環(huán)境下的穩(wěn)定性與選擇性。

……

圖11 2DCOFs的未來機遇與挑戰(zhàn)

劉琪博士，2024年6月博士畢業(yè)于中國石油大學(xué)（華東）材料科學(xué)與工程學(xué)院材料科學(xué)與工程專業(yè)。同年8月入職河南大學(xué)加入徐尤智團隊。研究方向為新型框架材料的設(shè)計合成及其催化傳感應(yīng)用。目前以第一作者及通訊作者在Angew. Chem. Int. Ed., ACS Sens. Sens. Actuators B Chem.發(fā)表論文20余篇。

徐尤智博士, 研究員，河南大學(xué)特聘教授，河南省青年拔尖人才。2016至2019年獲德國DFG資助在埃爾朗根-紐倫堡大學(xué)和烏爾姆大學(xué)有機化學(xué)專業(yè)攻讀博士學(xué)位。2020至2022年，在香港大學(xué)合成化學(xué)國家重點實驗室從事博士后研究。2022年起，任職于河南大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院特聘教授。目前以第一作者或者重要參與者在Nat. Chem., Chem. Soc. Rev. J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Org. Lett., Chem. Eur. J.等重要學(xué)術(shù)期刊發(fā)表論文20余篇。獲得國自然青年、面上基金等經(jīng)費支持，并獲得國家優(yōu)秀自費留學(xué)生獎學(xué)金、日本“Chem Lett”青年獎等。J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed, Chem Sci. 等雜志獨立審稿人，Chinese Chemical Letters雜志青年編委。

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