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青島科技大學(xué)劉希恩教授團隊2024年在能源電催化領(lǐng)域取得系列進展

來源:青島科技大學(xué)      2024-12-22
導(dǎo)讀:在當(dāng)前能源需求激增和氣候變化的背景下,發(fā)展契合于“雙碳”目標的可再生能源轉(zhuǎn)換技術(shù)勢在必行。電催化是利用電化學(xué)反應(yīng)促進化學(xué)反應(yīng)過程,在可再生能源的利用和存儲方面展現(xiàn)出巨大的潛力。目前,電催化技術(shù)在氫氣生產(chǎn)、二氧化碳還原、尿素氧化等領(lǐng)域的應(yīng)用逐漸成為研究的熱點,而實現(xiàn)這些電催化技術(shù)大規(guī)模應(yīng)用的關(guān)鍵在于先進電催化材料的開發(fā)。2024年,青島科技大學(xué)化工學(xué)院劉希恩教授團隊在能源電催化領(lǐng)域取得一系列新進展。相關(guān)成果分別發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed. (6篇)、Adv. Mater.(2篇)、Adv. Energy Mater.(3篇)、Adv. Funct. Mater.(2篇)等國際知名期刊。

在電催化堿性析氫方面,該團隊通過構(gòu)建獨特的氧空位(Vo)和Ru路易斯酸-堿對(Vo-Ru Lewis acid–base pairs)極大地促進堿性析氫動力學(xué)(Angew. Chem. Int. Ed. 2024, 63, e202317622);通過調(diào)控銥晶界處的微環(huán)境,實現(xiàn)了高效地堿性析氫(Angew. Chem. Int. Ed. 2024, 63, e202315633);提出了一種部分間隙摻入策略合成Ru–RuSi異質(zhì)結(jié)構(gòu),這不僅可以將Ru頂位點從隱形催化位點轉(zhuǎn)變?yōu)轱@性催化位點,還可以保留Ru表面的較低水解離能壘(Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202423756);通過恒電勢模型計算,發(fā)現(xiàn)隨著外加電勢的增加,由Ru到CoP的氫溢流能壘顯著降低,加速了氫析出過程,內(nèi)建電場耦合氫溢流作用實現(xiàn)了Ru-CoP體系安培級電流密度下的高效堿性電催化析氫(Angew. Chem. Int. Ed. 2024, 63, e202400069);提出并實現(xiàn)了Mo/Ru基多位點異質(zhì)電催化劑的理性設(shè)計,并通過精確調(diào)控Mo的價態(tài)和分布,以及引入Ru位點,實現(xiàn)了催化性能的優(yōu)化(Adv. Mater. 2024, 36, 2410039);通過氨解原位外延生長,構(gòu)建了雙金屬氮化物負載的RuNi合金(RuNi/ZrNiNx)異質(zhì)結(jié)構(gòu),可以在安培級電流密度下實現(xiàn)了穩(wěn)定和優(yōu)異的電催化析氫和析氧性能(Adv. Mater. 2024,Accepted);成功構(gòu)建了高度晶格匹配的Ru/W2C異質(zhì)結(jié)催化劑,其晶格匹配的異質(zhì)界面能極大降低界面質(zhì)子吸附能,有效地促進可逆的氫擴散過程,從而提升堿性析氫性能(Adv. Energy Mater. 2024, 202405546);利用Ru和載體之間較大的功函數(shù)差異,誘導(dǎo)Ru的非對稱電荷分布,形成高價Ru與金屬Ru共存,高價Ru降低了水的解離能壘并提供足夠的氫質(zhì)子,促進氫質(zhì)子由高價Ru位點向金屬Ru位點的溢出,金屬Ru位點可以增強H的解吸從而協(xié)同增強析氫活性(Adv. Funct. Mater.2024, 34,2314899)。

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圖1.電催化堿性析氫方面的研究工作

在電催化酸性析氧方面,該團隊提出了一種新的策略,即將原子分散的V物質(zhì)(包括O-橋接的V二聚體和V單原子)加入到RuO2晶格中,以觸發(fā)O-O自由基的直接偶聯(lián),從而釋放O2,而不產(chǎn)生*OOH中間體,從而調(diào)節(jié)催化反應(yīng)途徑,從根本上打破限制RuO2的活性/穩(wěn)定性權(quán)衡,實現(xiàn)酸性析氧反應(yīng)(OER)的卓越穩(wěn)定性和活性(Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202413657);構(gòu)建了一種具有不對稱Ru-O-Ta(-O-Ta)活性單元的短程有序鉭摻雜單原子RuO2催化劑(Ta-RuO2),用于增強酸性O(shè)ER的活性和穩(wěn)定性(Adv. Energy Mater. 2024, 2403388);通過加入堿金屬K,誘導(dǎo)原位構(gòu)建K-IrOx薄皮包裹金屬Ir的核殼催化劑,實現(xiàn)了在10 mA cm-2電流密度下高達3000小時的穩(wěn)定性和199 mV的低過電位(Adv. Funct. Mater. 2024, 202421615)。在電催化二氧化碳還原方面,該團隊通過調(diào)控催化劑的組成和結(jié)構(gòu)控制二氧化碳電還原的反應(yīng)路徑實現(xiàn)了產(chǎn)物選擇性切換。將Sb元素引入到CuS中,以S原子為橋,在Cu?S離子鍵旁橋接S?Sb共價鍵,促使Cu?S鍵長由最初的2.24 ?增加到2.30 ?,驅(qū)動電化學(xué)二氧化碳還原反應(yīng)產(chǎn)物由HCOOH轉(zhuǎn)變?yōu)镃O(Angew. Chem. Int. Ed. 2024, 63, e202409206)。在電催化尿素氧化方面,該團隊成功開發(fā)了一種新型的Cu-NiFe LDH催化劑,通過銅摻雜實現(xiàn)了對鎳物種局部電子結(jié)構(gòu)的調(diào)控,促進了高價態(tài)鎳位點的生成。這些高價態(tài)鎳位點作為尿素氧化(UOR)的活性中心,有效避免了自身氧化現(xiàn)象,提高了催化劑的活性和穩(wěn)定性(Adv. Energy Mater. 2024, 14, 2403004)。

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圖2.電催化酸性析氧、二氧化碳還原、和尿素氧化方面的研究工作
以上研究成果得到了國家自然科學(xué)基金、山東省泰山學(xué)者人才工程、山東省優(yōu)秀青年基金、山東省自然科學(xué)基金青年項目等項目的資助。


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