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四川大學化學工程學院吉俊懿教授團隊在高穩(wěn)定電氧化甲醇協(xié)同制氫領域取得重要進展

來源：四川大學 2024-11-18

導讀：近日，四川大學化學工程學院吉俊懿教授團隊在高穩(wěn)定電氧化甲醇協(xié)同制氫領域取得重要進展。 Enhanced Adsorption Kinetics and capacity of a stable CeF3@Ni3N Heterostructure for Methanol Electro-Reforming Coupled with Hydrogen Production

吉俊懿教授團隊報道了一種具有優(yōu)異甲醇氧化活性的CeF₃@Ni₃N復合材料

堿性甲醇-水共電解體系能夠同步實現(xiàn)低能耗制氫和甲酸合成，為高效制氫協(xié)同高值化學品副產(chǎn)提供了極具前景的途徑。但甲醇氧化反應的穩(wěn)定性和選擇性隨電流密度的增大而降低，阻礙了甲醇-水共電解體系的實際工業(yè)應用前景。其中，反應前驅(qū)體甲醇和OH^-在活性物質(zhì)表面的吸附動力學與吸附容量對大電流密度下甲醇氧化性能的影響較大。近日，我?；W院吉俊懿教授團隊報道了一種具有優(yōu)異甲醇氧化活性的CeF₃@Ni₃N復合材料，通過CeF₃調(diào)節(jié)Ni₃N的電子分布，增強甲醇和OH^-在活性位表面的吸附動力學與吸附容量，在大電流密度下維持甲醇氧化反應良好的法拉第效率和穩(wěn)定性。相關研究成果“Enhanced Adsorption Kinetics and Capacity of a Stable CeF₃@Ni₃N Heterostructure for Methanol Electro-Reforming Coupled with Hydrogen Production”發(fā)表在《Angewandte Chemie International Edition》上，四川大學博士生鄧寬為第一作者，吉俊懿教授為通訊作者，四川大學化工學院為第一單位。

該工作為甲醇氧化耦合電解水制氫的工業(yè)化應用提供了有價值的探索與實踐

研究通過Ce元素的摻雜避免了氮化過程陣列結(jié)構(gòu)的坍塌，而F元素在反應過程中從Ni(OH)₂晶格內(nèi)部緩慢遷出并生成CeF₃，構(gòu)筑了均勻分布的納米級晶粒與豐富的Ni₃N和CeF₃異質(zhì)界面。通過系列測試發(fā)現(xiàn)，與Ni₃N催化劑相比，CeF₃@Ni₃N催化劑表面Ni³⁺OOH的生成速率更加迅速，并且對甲醇和OH^-具有更快的吸附動力學和吸附容量，能夠在表面反應消耗后實現(xiàn)快速補充，從而降低甲醇氧化反應的起始過電位、加速反應動力學，為大電流密度下甲醇氧化的高穩(wěn)定性和高選擇性提供了保障。因此，在100~500 mA cm^-2的電流密度下，CeF₃@Ni₃N催化劑具有優(yōu)良的法拉第效率和穩(wěn)定性。在500 mA cm^-2的電流密度下循環(huán)72 h（每12 h更換電解液），能夠維持較高的法拉第效率（＞90%）。與目前報道的甲醇氧化催化劑相比，具有更大的電流密度與更加優(yōu)異的穩(wěn)定性。由于CeF₃@Ni₃N電極具有優(yōu)異的甲醇氧化和析氫性能，以CeF₃@Ni₃N催化劑為陰、陽極組裝了流動型甲醇-水共電解裝置，能在工業(yè)生產(chǎn)要求的電流密度（300 mA cm^-2）下長時間穩(wěn)定運行，實現(xiàn)同步高效制氫和甲酸合成的目標。該工作為甲醇氧化耦合電解水制氫的工業(yè)化應用提供了有價值的探索與實踐。

圖1 (a) CeF₃@Ni₃N/CC和Ni₃N/CC復合材料合成示意圖；(b) F-Ni(OH)₂/CC, (c) NiCeF/CC前驅(qū)體和(d) CeF₃@Ni₃N/CC的SEM圖；CeF₃@Ni₃N的TEM與晶格參數(shù)圖。

圖2 (a) CeF₃@Ni₃N/CC和(b) Ni₃N/CC在MOR中的原位Bode圖；(c) OER及MOR中不同電位下的電荷轉(zhuǎn)移阻力；(d) CeF₃@Ni₃N/CC在不同電位下OER及MOR的原位拉曼光譜；(e) CeF₃@Ni₃N/CC在1.4 V (vs. RHE)，開路電壓及1.0 V下的周期電化學測量；(f)在1 M KOH電解液中注入甲醇前后的開路電壓；(g) 在0.1 M KOH和純水中的Zeta電位；(h) 1 M KOH中的CV曲線； (i) CeF₃@Ni₃N/CC表面甲醇和OH^-的吸附-反應過程示意圖。

圖3 (a) CeF3@Ni₃N/CC作為雙功能陰陽極在無膜電解槽中的組裝示意圖；(b) CeF₃@Ni₃N/CC||CeF₃@Ni3N/CC和Ni₃N/CC||Ni₃N/CC在MOR/OER耦合制氫中的LSV曲線；(c) 用MOR替代OER后不同電流密度下施加電壓的降低率；(d) 100和300 mA cm^-2下MOR||HER耦合反應的穩(wěn)定性及(e) 對應的長循環(huán)法拉第效率；(f) 流動電解槽中300 mA cm^-2下MOR||HER穩(wěn)定性。

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四川大學化學工程學院吉俊懿教授團隊在高穩(wěn)定電氧化甲醇協(xié)同制氫領域取得重要進展

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