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從左至右：周旭、桂波、汪成、尹穎、章雅

天然氣（主要成分為甲烷）儲量豐富且碳排放較低，是一種可以替代傳統(tǒng)化石燃料來實(shí)現(xiàn)碳中和目標(biāo)的重要過渡燃料。目前，高密度天然氣儲存主要為液化天然氣和壓縮天然氣，存在成本高、能耗大和安全隱患等問題。相比之下，吸附天然氣技術(shù)利用甲烷吸附劑在相對低壓下實(shí)現(xiàn)高效存儲，為車載運(yùn)輸應(yīng)用提供了一種安全、經(jīng)濟(jì)、環(huán)保的存儲替代方案。當(dāng)前已有大量孔材料的甲烷吸附研究，但由于難以同時(shí)兼顧質(zhì)量容量和體積容量，其性能仍難以滿足實(shí)用要求。理論分析表明，性能優(yōu)異的甲烷吸附多孔材料應(yīng)具備高比表面積（> 4000 m2g-1）及適宜孔徑（0.8-1.5 nm）。共價(jià)有機(jī)框架（COF）是一類由有機(jī)分子構(gòu)筑基元通過共價(jià)成鍵組裝、在二維或三維方向上形成的新型晶態(tài)多孔材料。由于其固有的多孔性和共價(jià)鍵連特性，如果合成超高比表面COF，可作為一種具有高穩(wěn)定性的甲烷吸附劑。從結(jié)構(gòu)上看，相較于二維層狀體系，三維COF通常具備更高比表面積。然而，三維COF的合成和結(jié)構(gòu)表征面臨巨大挑戰(zhàn)，而且常見的框架互穿問題會顯著降低其表面積。因此，構(gòu)建具有超高比表面和合適孔徑的微孔三維COF以實(shí)現(xiàn)甲烷高密度存儲應(yīng)用，意義重大但極具挑戰(zhàn)性。

汪成團(tuán)隊(duì)以六連接立體節(jié)點(diǎn)與三角形分子為前體進(jìn)行縮聚反應(yīng)，成功設(shè)計(jì)合成了兩種席夫堿連接的超高比表面微孔三維COF（3D-TFB-COF-Me/Et）。通過三維電子衍射進(jìn)行結(jié)構(gòu)解析發(fā)現(xiàn)，兩種三維COF均具有一種罕見的自互鎖拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)（alb-3,6-Ccc2）。由于避免了常見穿插拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)中的緊密堆積，使框架孔徑減小的同時(shí)又保證構(gòu)筑單元的充分暴露，兩種COF均表現(xiàn)出超高的質(zhì)量比表面（~4400m2g-1）和體積比表面（~1900 m2cm-3）以及合適的微孔孔徑（1.1 nm）。甲烷吸附實(shí)驗(yàn)表明，這兩種COF均具備優(yōu)異的高壓甲烷吸附性能，如在298 K及100 bar壓力下，3D-TFB-COF-Et的質(zhì)量吸附容量為429 mg g-1，體積吸附容量則達(dá)到264 cm3(STP) cm-3。更重要的是，在298 K和5-100 bar壓力下，3D-TFB-COF-Et的甲烷體積工作容量超過了目前報(bào)道的所有晶態(tài)多孔材料。此研究不僅證實(shí)了COF在能源氣體儲存方面的重大應(yīng)用潛力，還為構(gòu)筑同時(shí)兼具高質(zhì)量比表面和體積比表面的多孔材料提供了重要指導(dǎo)。

該工作得到了國家自然科學(xué)基金杰出青年科學(xué)基金項(xiàng)目、聯(lián)合基金重點(diǎn)支持項(xiàng)目、面上項(xiàng)目和湖北省自然科學(xué)基金創(chuàng)新群體項(xiàng)目的資助以及武漢大學(xué)科研公共服務(wù)條件平臺的支持。

論文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.adr0936

汪成課題組鏈接：http://chengwang.whu.edu.cn/