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晶態(tài)多孔材料，如金屬有機(jī)框架（MOFs）和共價有機(jī)框架（COFs），因其在催化和分離等多個領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用潛力而備受關(guān)注。MOFs 是通過金屬中心與有機(jī)連接體之間的配位鍵組裝而成，具有高結(jié)晶度和多樣化的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，但通常結(jié)構(gòu)韌性較低。相比之下，COFs 是通過有機(jī)單元之間的動態(tài)共價鍵形成的，盡管它們比 MOFs 更加穩(wěn)定，但結(jié)晶度不高，結(jié)構(gòu)多樣性也有限。通過結(jié)合配位鍵和共價鍵進(jìn)行材料組裝，有望融合 MOFs 和 COFs 的優(yōu)點，為制備高結(jié)晶度和穩(wěn)定的多孔材料提供新的途徑。

該研究通過共價鍵、配位鍵和模板效應(yīng)的協(xié)同，實現(xiàn)了有機(jī)砌塊、金屬離子、抗衡陰離子等次級組分的多層級有序組裝。這一策略通過動態(tài)亞胺鍵構(gòu)建共價骨架，同時利用配位能力較弱的金屬離子作為模板進(jìn)行適應(yīng)性配位，配合陰離子作為定向錨點引導(dǎo)相鄰層的堆積，成功合成了高度結(jié)晶的超分子納米管框架（SNF）和具有不同孔徑的管狀COFs （圖1）。金屬離子的引入不僅有助于開發(fā)新型晶態(tài)有機(jī)框架，還通過增強(qiáng)環(huán)形暗場信號，使其在掃描透射電子顯微鏡中能夠被準(zhǔn)確定位，從而便利了材料的結(jié)構(gòu)解析。此外，該研究還展示了如何通過可逆的去金屬化和再金屬化來調(diào)控材料的物理化學(xué)性質(zhì)。

圖1：共價和配位協(xié)同驅(qū)動的多層級組裝。

相關(guān)研究成果于8月26日發(fā)表在《自然·合成》（Nature Synthesis）期刊上，中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院許海森副教授和瑞典斯德哥爾摩大學(xué)羅翼為論文第一作者，中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院蘇成勇教授、新加坡國立大學(xué)Loh Kian Ping教授和瑞典斯德哥爾摩大學(xué)Tom Willhammar為論文的共同通訊作者。該研究得到了科技部重點項目、國家自然科學(xué)基金、以及廣東省和廣州市科技項目等的大力支持。

論文信息：Hai-Sen Xu^?, Yi Luo^?, Runlai Li, Wen-Na Jiao, Si Huang, Wei-De Zhu, Hongfei Wang, Ting Chen, Mathias Nero, Fangzheng Chen, Qiang Gao, Xing Li, Mei Pan, Tom Willhammar*, Kian Ping Loh*, Cheng-Yong Su*, Hierarchical assembly of tubular frameworks driven by covalent and coordinate bonding, DOI: 10.1038/s44160-024-00632-3.

網(wǎng)頁鏈接：https://www.nature.com/articles/s44160-024-00632-3

應(yīng)期刊編輯邀請，研究團(tuán)隊與審稿人和編輯共同撰寫的題為“Integrating multiple interactions for the assembly of ordered organic frameworks”的研究簡報（Research briefing）也在線發(fā)表。期刊審稿人和編輯對該工作給予高度評價，認(rèn)為該研究成功地將零維超分子化學(xué)中的共價與配位協(xié)同組裝策略拓展至延展的晶態(tài)有機(jī)框架材料。