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吉林大學楊英威課題組Angew.：新型苯基拓展雷鎖[4]芳烴的合成及水中高效碘吸附
來源：吉林大學 2024-07-01
導讀：大環(huán)芳烴是超分子化學理論與應用研究的重要工具，設(shè)計合成結(jié)構(gòu)新穎、性能優(yōu)異的大環(huán)芳烴一直是超分子化學領(lǐng)域內(nèi)具有挑戰(zhàn)性的課題。吉林大學楊英威教授團隊長期致力于新型大環(huán)芳烴的設(shè)計開發(fā)，以結(jié)構(gòu)為基礎(chǔ)，功能為導向，設(shè)計合成出了多樣化的超分子功能材料，并在晶體工程、吸附分離、傳感檢測以及藥物遞送等多個研究領(lǐng)域展現(xiàn)出了極高的應用潛力及價值。近日，吉林大學楊英威教授團隊在該領(lǐng)域取得新的研究進展，相關(guān)研究成果以“Phenyl-Extended Resorcin[4]arenes: Synthesis and Highly Efficient Iodine Adsorption”為題發(fā)表在《Angew. Chem. Int. Ed.》期刊（DOI:10.1002/anie.202411261）。
在該研究中，作者采用兩步片段環(huán)化的方法，將未取代的亞苯基單元引入到傳統(tǒng)雷鎖芳烴骨架中，成功設(shè)計合成了一類具有較大空腔尺寸且結(jié)構(gòu)靈活的新型大環(huán)芳烴——苯基拓展雷鎖[4]芳烴（ExR4）。同時，分子骨架上的極性羥基基團以及豐富的分子內(nèi)和分子間氫鍵的存在，賦予了ExR4在水溶液中高效碘吸附方面的優(yōu)異性能。此外，通過搭建柱吸附模型，利用其作為固定相有效去除流動相中的碘三負離子（I3?），為其在大規(guī)模水處理中的應用奠定了基礎(chǔ)，同時為解決碘污染問題提供了新的思路和可能。
圖1.（a）分子的設(shè)計；（b）水中碘吸附示意圖；（c）大環(huán)分子及其衍生物的合成路線。（來源：Angew. Chem. Int. Ed.）作者通過在室溫下緩慢揮發(fā)全羥基衍生化的大環(huán)OH-ExR4的丙酮及正己烷的混合溶液，成功得到了大環(huán)分子的單晶結(jié)構(gòu)。結(jié)果表明，OH-ExR4由于大量分子內(nèi)和分子間羥基的氫鍵的存在，使得大環(huán)骨架結(jié)構(gòu)發(fā)生大幅度扭轉(zhuǎn)，形成一種扭曲的“8字形”結(jié)構(gòu)。 圖2. OH-ExR4的晶體結(jié)構(gòu)（來源：Angew. Chem. Int. Ed.）此外，OH-ExR4對水溶液中的I3?表現(xiàn)出了顯著的吸附能力，能夠達到1.18×10-2 g·mg-1·min-1的動力學吸附速率，以及95%以上的吸附效率，這一性能優(yōu)于許多現(xiàn)有的碘吸附材料。同時，OH-ExR4在酸性、中性以及堿性緩沖溶液中仍能夠保持良好的穩(wěn)定性以及較高的碘去除效率，且經(jīng)過十次吸附-解吸循環(huán)后，其骨架穩(wěn)定性以及吸附效率仍保持良好，這為其在實際應用奠定了基礎(chǔ)。此外，對于碘吸附機理的探究結(jié)果表明，大環(huán)分子中的羥基基團與I3?之間的靜電相互作用以及大量的分子間氫鍵的協(xié)同作用是吸附過程的關(guān)鍵所在。這一發(fā)現(xiàn)為未來設(shè)計更高效的碘吸附材料提供了重要指導。 圖3. 水溶液中碘吸附實驗以及不同pH值的緩沖溶液中的碘吸附實驗探究（來源：Angew. Chem. Int. Ed.）綜上所述，該工作的研究亮點可總結(jié)為：（1）通過對傳統(tǒng)雷鎖芳烴骨架的修飾，引入未取代的亞苯基單元，提高了材料的疏水性能的同時，對大環(huán)的空腔尺寸進行了拓展，并增強了骨架的靈活性；（2）分子骨架上的極性羥基基團以及大量的分子內(nèi)/分子間氫鍵的存在，賦予了大環(huán)分子良好的水溶液中碘吸附性能，這對于處理復雜水體環(huán)境中的碘污染具有重要意義。該工作得到了國家自然科學基金（52173200）、吉林省自然科學基金（20230101052JC）以及中央高校基本科研業(yè)務費專項資金支持。Phenyl-Extended Resorcin[4]arenes: Synthesis and Highly Efficient Iodine AdsorptionDongxia Li,? Gengxin Wu,? Yong-Kang Zhu, and Ying-Wei Yang*Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202411261.
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