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Science：華南理工林志偉團(tuán)隊利用DNA首次實現(xiàn)碳納米管的可控有序修飾

來源：華南理工大學(xué)新聞網(wǎng) 2022-07-29

導(dǎo)讀：近日，華南理工大學(xué)前沿軟物質(zhì)學(xué)院林志偉教授與美國國家標(biāo)準(zhǔn)與技術(shù)研究院（NIST）Ming Zheng研究員，利用DNA首次實現(xiàn)了SWCNTs的可控有序修飾。相關(guān)研究成果以“DNA-guided lattice remodeling of carbon nanotubes”為題，發(fā)表在國際頂級期刊Science上。其中，林志偉為第一作者兼通訊作者，華南理工大學(xué)為本論文的合作單位，前沿軟物質(zhì)學(xué)院博士生李依濃為本文的分子模擬和彩圖設(shè)計做出了重要貢獻(xiàn)；Ming Zheng 為共同通訊作者，NIST為主要通訊單位。

單壁碳納米管（SWCNTs）是由單層碳原子組成的一維管狀納米材料，具有優(yōu)異的光學(xué)、電學(xué)、力學(xué)、熱學(xué)等方面性能，被廣泛應(yīng)用于包括電子器件、光學(xué)儀器、疾病檢測等諸多領(lǐng)域。SWCNTs的化學(xué)修飾可以改變其晶格結(jié)構(gòu)，進(jìn)而改變電學(xué)和光學(xué)性能，對發(fā)展新型材料如有機(jī)超導(dǎo)材料、量子材料意義重大，是國際前沿的研究方向。但由于SWCNTs中所有碳原子的化學(xué)環(huán)境相同，SWCNTs的可控化學(xué)修飾是該領(lǐng)域長期存在的一項重大挑戰(zhàn)。

可控有序修飾的單壁碳納米管（SWCNT）

林志偉表示：“精確可控的修飾方法，使得科學(xué)家有望像服裝設(shè)計師一樣，按自己的想法 ‘可定制化’地設(shè)計SWCNTs化學(xué)結(jié)構(gòu)，以實現(xiàn)特殊的性能，例如超導(dǎo)性能和量子性能等，進(jìn)而實現(xiàn)在航空航天、量子計算機(jī)、量子通信、新一代生物醫(yī)療等領(lǐng)域的前沿應(yīng)用”。

具體來說，作者將含有鳥嘌呤堿基（Guanine，G）的DNA序列，纏繞至多種單手性SWCNTs的表面，通過調(diào)控SWCNTs種類、DNA序列和構(gòu)象，實現(xiàn)預(yù)先定制反應(yīng)位點(diǎn)。在525 nm光照下激發(fā)玫瑰紅（Rose Bengal）產(chǎn)生單線態(tài)氧，進(jìn)而引發(fā)G與SWCNTs發(fā)生反應(yīng)。之后利用吸收光譜、光致發(fā)光光譜（PL）、拉曼光譜對產(chǎn)物結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。

SWCNTs與DNA的反應(yīng)示意圖和光譜表征

為了深入研究反應(yīng)機(jī)理以及反應(yīng)后SWCNTs晶格中反應(yīng)位點(diǎn)的空間分布，作者設(shè)計了一系列有相同G含量，但G相對位置不同的DNA（2G-n），出乎意料地發(fā)現(xiàn)C₃GC₇GC₃（2G-7）和(8,3) SWCNTs的反應(yīng)產(chǎn)物，在拉曼、熒光光譜中與SWCNTs晶格缺陷相關(guān)的峰強(qiáng)出現(xiàn)了極小值，表明在SWCNTs中形成了有序排列的晶格缺陷，即有序排列的反應(yīng)位點(diǎn)。

篩選DNA序列在SWCNTs中構(gòu)筑有序的晶格缺陷

利用冷凍電鏡（Cryo-EM）對C₃GC₇GC₃-(8,3)的結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征和重構(gòu)，證實了有序的DNA螺旋結(jié)構(gòu)。通過計算機(jī)模擬所構(gòu)筑的理論模型與冷凍電鏡的重構(gòu)模型相互驗證，清楚地揭示了反應(yīng)機(jī)理，并進(jìn)一步證明了晶格缺陷（G反應(yīng)位點(diǎn)）在SWCNTs表面等間距的有序排列。

Cryo-EM重構(gòu)有序修飾的SWCNTs結(jié)構(gòu)及反應(yīng)機(jī)理示意圖

據(jù)介紹，本工作通過簡單的DNA序列設(shè)計和精密的結(jié)構(gòu)表征，為SWCNTs可控化學(xué)修飾開辟了一個全新的思路?；诰_可控的SWCNTs修飾方法，有望實現(xiàn)按可定制化的方式，重塑SWCNTs原有的晶格結(jié)構(gòu)和光電性能，為發(fā)展有機(jī)超導(dǎo)材料、拓?fù)洳牧系茸兏镄圆牧咸峁┲匾睦碚摵蛯嶒炓罁?jù)。基于此，審稿人對相關(guān)研究成果給予了高度評價，認(rèn)為該工作完成了過去很多研究者嘗試但收效甚微的宏偉目標(biāo)，是該領(lǐng)域的重大進(jìn)展。

附：林志偉教授簡介

林志偉，華南理工大學(xué)前沿軟物質(zhì)學(xué)院教授。2016年在美國阿克倫大學(xué)高分子科學(xué)系取得博士學(xué)位，研究方向為精確大分子的合成與組裝。2017-2019年在哥倫比亞大學(xué)從事博士后研究工作，研究方向為DNA多維有序組裝結(jié)構(gòu)的構(gòu)建與應(yīng)用。2019-2021年在美國國家標(biāo)準(zhǔn)與技術(shù)研究院（NIST）開展研究工作，研究方向為高純度單手性碳納米管的高效分離、精確修飾和先進(jìn)應(yīng)用。2022年初入職華南理工大學(xué)。近5年，作為第一/通訊作者在國際高水平期刊上發(fā)表研究論文10篇，包括Science 1篇，J. Am. Chem. Soc. 4篇， Angew. Chem. Int. Ed. 3篇，ACS Nano 1篇和Nano Lett. 1篇。

參考資料：http://news.scut.edu.cn/2022/0729/c41a45862/page.htm

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