用含碳、氫、氧等元素的有機(jī)電極材料取代傳統(tǒng)無機(jī)負(fù)極材料，是未來綠色鋰離子電池極具吸引力的方向之一。當(dāng)前，作為鋰離子電池（LIBs）電極材料的有機(jī)分子存在電子電導(dǎo)率低、氧化還原動(dòng)力學(xué)遲緩、在碳酸酯類電解液中溶解度高以及倍率性能差等突出瓶頸問題，限制了其在電化學(xué)儲(chǔ)能中的實(shí)際應(yīng)用。針對(duì)上述問題，研究團(tuán)隊(duì)致力于發(fā)展高比容量和高倍率的新型有機(jī)電極材料及其制備技術(shù)，已取得階段性研究成果（Adv. Mater. 2021, 33, 2104039，Adv. Energy Mater. 2018, 8, 1802273）。在前期研究基礎(chǔ)上，本工作開展環(huán)己六酮（C6O6）有機(jī)小分子深度儲(chǔ)鋰行為的研究。C6O6完全由羰基（-C=O）組成，不含電化學(xué)惰性結(jié)構(gòu)單元，具有高理論比容量（957 mAh g-1）。針對(duì)C6O6在強(qiáng)質(zhì)子電解液中溶解度高、電子導(dǎo)電性低和難以微/納化等難題，我們提出溶解-再結(jié)晶的方法，制備導(dǎo)電性好的不溶性C6O6-PVDF-碳網(wǎng)絡(luò)電極。實(shí)驗(yàn)表明，C6O6電極作為LIBs負(fù)極，在200 mA g-1電流下具有1404 mAh g-1的可逆容量，5 A g-1下循環(huán)700次后可逆容量為814 mAh g-1，表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)性能和倍率性能。結(jié)合譜學(xué)表征、電化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)解析以及第一性原理計(jì)算，C6O6分子高可逆比容量的鋰存儲(chǔ)機(jī)制可歸因于兩個(gè)重要過程，即基于羰基的六電子法拉第氧化還原反應(yīng)（LinC6O6，n=2、4和6）和二聚體 (Li8C6O6)2誘導(dǎo)的兩電子快速插層式贗電容反應(yīng)。將C6O6負(fù)極與活性炭正極組配，構(gòu)筑了電壓窗口為4.3 V、高能量密度和高功率密度特性的有機(jī)鋰離子混合電容器。該研究工作由廈門大學(xué)張力教授和吳德印教授共同指導(dǎo)， 實(shí)驗(yàn)部分由2019級(jí)博士生李莎完成，理論計(jì)算部分由2019級(jí)博士生林建德完成（共同第一作者），張益妙、張仕林、胡忠利和劉俊杰也參與了部分工作。廈門大學(xué)田中群教授、毛秉偉教授、谷宇博士和南子昂博士提供了寶貴建議。該研究工作得到國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（21875155、22032004）、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃（2021YFA1201502）和廈門大學(xué)南強(qiáng)青年拔尖人才計(jì)劃等資助。
論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.20220134
考資料：https://chem.xmu.edu.cn/info/1274/15124.htm
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