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CO₂光催化還原反應(CO₂PRR)制備清潔太陽能燃料為實現(xiàn)碳中和提供了一種可持續(xù)發(fā)展策略。在目標CO₂PRR產(chǎn)物中，太陽能合成氣(CO和H₂)可作為工業(yè)過程(費托反應、甲醇合成、合成氣發(fā)酵等)的原料進一步轉化為下游化學品。合理設計催化劑是實現(xiàn)CO₂PRR高效性能且產(chǎn)物比例可調的關鍵。鈷基氧化物因其具有豐富的鈷位點，可有效地結合和激活CO₂分子，被認為是一種可靠的CO₂PRR催化劑。近年來，一些策略包括晶面工程和形貌結構調控等被廣泛用于優(yōu)化鈷基光催化劑催化產(chǎn)物的選擇性，但是鈷基催化劑的CO₂PRR性能還不能滿足需求。尋找普適而有效的策略應用于CO₂PRR制備高效性能且產(chǎn)物組分可調太陽能合成氣，成為CO₂PRR領域的一個研究熱點。與廣泛報道的尖晶石結構相比，巖鹽結構鈷基氧化物(如鈷酸鎳，NixCoyOx+y)，其具有較高的載流子密度和氧化還原活性被廣泛應用于電化學和光催化水氧化等領域。而且，巖鹽NixCoyOx+y表面覆蓋著豐富的羥基，為CO₂PRR過程中所產(chǎn)生的關鍵中間體吸附和光催化反應路徑提供了一種可能的渠道。

胡勇教授團隊成員通過多步模板策略制備了一種富含羥基的Cu₂S@R_OH-NiCo₂O₃中空雙殼層納米盒(DSNBs)復合光催化劑，并將其應用于高效制備太陽能合成氣的研究。得益于分層中空幾何結構以及p-n異質結，Cu₂S@R_OH-NiCo₂O₃ DSNBs能夠有效促進光吸收和電荷分離，表現(xiàn)出優(yōu)于單組分(Cu₂S NBs和R_OH-NiCo₂O₃ NSs)的CO₂PR性能(CO: 7.1 mmol g^?1 h^?1; H2: 2.8 mmol g^?1 h^?1)。此外，光譜和理論分析表明，R_OH-NiCo₂O₃表面增強了*CO₂吸附和降低了CO₂產(chǎn)CO的能壘。因此，通過降低退火溫度來增大R_OH-NiCo₂O₃的羥基含量，可使得CO/H₂產(chǎn)物比例從0.51增加到1.24，這項工作為可調合成氣的人工光合作用提供了深入的見解。

該課題組自2020年開展新型的CO₂PRR光催化劑研究以來已取得一系列進展，相關成果分別發(fā)表在：Appl. Catal. B-Environ. 2021, 293, 120203; Chem. Eng. J. 2022, 434, 133867; Langmuir 2022, 38, 6491等材料、化學領域國際重要期刊上。

相關研究成果得到了浙江省“萬人計劃”杰出人才項目和浙江省自然科學基金重大項目的資助。

參考資料：http://sky.zjnu.edu.cn/2022/0615/c4932a398234/page.htm