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在全面落實“十四五”發(fā)展規(guī)劃、扎實開展新一輪一流學(xué)科建設(shè)的新起點上，山東大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院立足學(xué)科發(fā)展實際、謀劃學(xué)科建設(shè)方向，不斷創(chuàng)新方式方法，高度重視科研工作。近期，各學(xué)術(shù)團(tuán)隊在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ. Sci., Nano Lett.， CCS Chem.等多個國際學(xué)術(shù)期刊上以第一完成單位發(fā)表各類高水平文章三十余篇，取得了一系列階段性學(xué)術(shù)新成果。

圖1. BNN-1,3-偶極子的合成及其自發(fā)去芳構(gòu)化環(huán)化

學(xué)院佟振合院士團(tuán)隊孔令兵教授課題組在不飽和有機硼化學(xué)領(lǐng)域取得系列重要進(jìn)展。團(tuán)隊聚焦硼雜不飽和體系的合成新方法開發(fā)、新結(jié)構(gòu)創(chuàng)制以及新應(yīng)用探索等方面研究，通過合理設(shè)計，成功開發(fā)了高效硼雜不飽和鍵構(gòu)建新方法，并將其應(yīng)用于非環(huán)共軛不飽和硼體系的構(gòu)筑；穩(wěn)定分離了離子型亞胺硼烷化合物，并系統(tǒng)研究了它們的基元反應(yīng)性；通過硼雜烯烴的重排反應(yīng)合成了中性二硼雜環(huán)丙烷類似物；發(fā)現(xiàn)BNN-1,3-偶極子在室溫下即可完成對苯環(huán)的去芳構(gòu)化偶極環(huán)加成反應(yīng)。相關(guān)成果發(fā)表在J. Am. Chem. Soc.(2021, 143, 13483.)、 Angew. Chem. Int. Ed.(2022, 61, e202117053.)、 Chem. Sci.(2022, 13, 2303)等國際學(xué)術(shù)期刊上，并以“Hot Article”“Hot Paper”等形式進(jìn)行了亮點報道。

圖2 不對稱Ir(I)/方酰胺催化click反應(yīng)合成軸手性聯(lián)芳基三氮唑

佟振合院士團(tuán)隊徐政虎教授課題組在點擊反應(yīng)的研究中取得新進(jìn)展。團(tuán)隊首次采用小分子方酰胺催化結(jié)合銥催化實現(xiàn)了內(nèi)炔的不對稱點擊化學(xué)反應(yīng)，高對映選擇性合成軸手性聯(lián)芳基三氮唑產(chǎn)物（圖2）。文章首次報道了金屬Ir催化結(jié)合小分子催化的方法，實現(xiàn)了大位阻內(nèi)炔的不對稱點擊反應(yīng)。該反應(yīng)具有100％的原子經(jīng)濟(jì)性、優(yōu)異的對映選擇性、良好的底物普適性以及溫和的反應(yīng)條件等優(yōu)點。另外采用非對映異構(gòu)體的方酰胺催化劑O與O'，能夠高選擇性合成R與S兩種構(gòu)型的產(chǎn)物，而方酰胺催化劑O與O'均能方便的從天然生物堿奎尼丁以及奎寧合成得到。該成果在線發(fā)表于J. Am. Chem. Soc.（DOI:10.1021/jacs.2c02563），化學(xué)與化工學(xué)院二年級碩士生張雪為第一作者，徐政虎教授為通訊作者。

錢逸泰院士團(tuán)隊楊劍教授課題組在水系電池領(lǐng)域取得系列新進(jìn)展。團(tuán)隊針對電極材料的界面進(jìn)行設(shè)計，調(diào)控離子的去溶劑化過程，降低離子的擴(kuò)散能壘，抑制副反應(yīng)的發(fā)生，顯著改善了負(fù)極材料的電化學(xué)性能，為水系電池的發(fā)展提供了助力。課題組以層狀結(jié)構(gòu)的磷酸鋯（α-ZrP）為模型，誘導(dǎo)正丁胺嵌入，成功地改善了其與聚（偏氟乙烯）（PVdF）粘結(jié)劑的相容性，使其在鋅箔表面形成致密且堅固的保護(hù)層，從而阻止了鋅與電解液直接接觸和副反應(yīng)的發(fā)生。此外，課題組以ZnF2-Ag沉積的鋅箔(ZnF2-Ag@Zn)作為模型，通過親水的ZnF2和親鋅的Ag分別對于H2O和Zn2+的選擇性吸附，實現(xiàn)Zn2+和H2O在電極表面的高效分離，促進(jìn)水合鋅離子的去溶劑化，進(jìn)而改善后繼的電化學(xué)還原、成核/生長過程。相關(guān)工作先后發(fā)表于Energy Environ. Sci.(DOI:10.1039/D1EE03624F,IF：38.532),博士研究生彭慧麗為文章第一作者;Adv. Energy Mater.（DOI: 10.1002/aenm.202200157, IF：29.368),博士研究生王成剛為第一作者，山東大學(xué)和濟(jì)南大學(xué)為論文共同通訊單位；Nano Lett.(2022, 22, 1750-1758, IF：11.189),博士后汪冬冬為文章第一作者，山東大學(xué)和天津大學(xué)為論文共同通訊單位）;Adv. Funct. Mater.(DOI: 10.1002/ adfm.202106751, IF：18.808)、 Carbon Energy 2022, early view (DOI: 10.1002/ cey2.163)。

郝京誠教授團(tuán)隊楊志杰教授課題組在納米粒子可控組裝研究中取得系列重要進(jìn)展，課題組成功利用人工的“轉(zhuǎn)錄-翻譯”法則獲得了多種納米粒子組裝體，具體將三種苝酰亞胺(PDI)分子異構(gòu)體作為單體進(jìn)行超分子聚合，并通過超分子聚合物和Au納米粒子（NPs）間的范德華力，實現(xiàn)納米粒子組裝體超結(jié)構(gòu)及功能的多樣化。相關(guān)成果發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed.(DOI:10.1002/anie.202201426和DOI:10.1002/anie.202117406)及J. Am. Chem. Soc.(2022, 144, 2333-2342)。文章第一作者分別為碩士生劉佳明、博士后鞏彥君和博士生劉榮娟，楊志杰教授為論文通訊作者。

張進(jìn)濤教授課題組在二氧化碳高效能源轉(zhuǎn)換研究中取得系列研究進(jìn)展，課題組運用焦耳熱處理方法實現(xiàn)了碳纖維表面的快速功能化處理，充分發(fā)揮功能碳纖維與硫化鉍納米棒(Bi2S3)間的相互作用，調(diào)控電化學(xué)驅(qū)動界面反應(yīng)過程制備三維鉍納米片網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)(BiNN-CFs)，并揭示了界面電化學(xué)反應(yīng)納米結(jié)構(gòu)設(shè)計規(guī)律。相關(guān)研究工作通過理解電化學(xué)調(diào)控界面轉(zhuǎn)變規(guī)律設(shè)計高效電催化劑，為進(jìn)一步耦合太陽能實現(xiàn)高效清潔能源利用具有重要研究意義。相關(guān)成果發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed.(2022, 61(6), e202113918022)和Adv. Energy Mater.(2022, 2103960. DOI：10.1002/aenm.202103960)，論文第一作者分別為博士研究生曹雪瑩、烏蘭巴日和趙蘭玲副教授，指導(dǎo)教師張進(jìn)濤教授為論文唯一通訊作者。

邢鵬遙教授課題組在手性科學(xué)基礎(chǔ)和應(yīng)用上取得系列進(jìn)展。團(tuán)隊利用電荷轉(zhuǎn)移作用將共軛氨基酸的圓二色信號紅移至近紅外一區(qū)，并利用其手性吸收的性質(zhì)實現(xiàn)圓偏振激光調(diào)控的手性光熱性質(zhì)；設(shè)計合成了一系列苯并咪唑氨基酸衍生物，利用分子內(nèi)氫鍵誘導(dǎo)的折疊行為控制芳基螺旋槳手性的出現(xiàn)，并發(fā)現(xiàn)其可以對氯仿有著獨特的響應(yīng)行為，這種高度的選擇性使得圓二色譜和圓偏振發(fā)光性質(zhì)得以翻轉(zhuǎn)；利用Herrick’s氫鍵的形成，將分子納米球POSS連接在二茂鐵氨基酸衍生物上，單晶衍射表明POSS分子納米球形成了螺旋結(jié)構(gòu)，這是首次在分子層次具有原子精確性的POSS螺旋結(jié)構(gòu)的制備和表征，并實現(xiàn)了從分子層次到超分子層次的手性轉(zhuǎn)變；同時，通過兩種策略（手性DES+非手性組裝單元和非手性DES+手性組裝單元）調(diào)控DES中的超分子手性。結(jié)果表明DES的手性幾乎不能傳遞到溶質(zhì)中，而手性分子（Fmoc-氨基酸）可以在非手性DES中組裝成凝膠，表現(xiàn)出超分子手性，與Fmoc-氨基酸在水中復(fù)雜的組裝路徑相比，在DES中的組裝表現(xiàn)出穩(wěn)定性，并且凝膠可以與發(fā)光的染料分子發(fā)生共組裝，制備得到圓偏振發(fā)光的材料（glum = 0.015）。系列成果發(fā)表在了Chem. Mater.(2022, 34, 3, 1302–1314)、 ACS Nano(2022, 16, 3, 4551–4559)、 Chem. Sci(2022, 13, 4029-4040)等國際學(xué)術(shù)期刊中。

宋克鵬研究員與物理學(xué)院秦偉教授合作，不斷推進(jìn)學(xué)科交叉融合，在太陽能鈣鈦礦的原子尺度結(jié)構(gòu)研究方面取得了新進(jìn)展。團(tuán)隊利用表面鈍化的方法，極大提升了鹵化鈣鈦礦在電子束下的穩(wěn)定性，并且首次獲得了鹵化鈣鈦礦的原子尺度X射線能譜（EDS）成像，解析了CsPbBr3鈣鈦礦中類RP相納米疇結(jié)構(gòu)的原子結(jié)構(gòu)并對其形成機理進(jìn)行了解釋。同時，借助于球差電鏡具有的超高空間分辨率，結(jié)構(gòu)定量電子顯微學(xué)分析方法，對鹵化鈣鈦礦中螺位錯（screw dislocation）的位錯核心結(jié)構(gòu)進(jìn)行了直接的觀察和解析。相關(guān)成果發(fā)表在J. Phys. Chem. Lett.(2022, 13, 2117-2123)和Phys. Chem. Chem. Phys.(2022, 24, 6393-6397)，宋克鵬研究員為論文的第一作者和通訊作者。

國家膠體材料工程技術(shù)研究中心各學(xué)術(shù)團(tuán)隊也強勢發(fā)力，發(fā)表各類文章九篇。

陳代榮教授課題組基于溶膠—凝膠法實現(xiàn)了大規(guī)模制備單原子Ir(Ir-SAs)修飾的NixMn3-xO4固溶體基新型電催化劑，在電催化海水電解中展示了優(yōu)異的OER活性和穩(wěn)定性?；贗r1/Ni1.6Mn1.4O4||Pt/C結(jié)構(gòu)的電極對的海水電催化測試表明，僅僅需要1.50V的電壓就達(dá)到工業(yè)量級（500mA cm-2）電流密度，是目前文獻(xiàn)報道的最優(yōu)值。通過實驗表征和理論計算證明Ir-SAs與NixMn3-xO4界面的協(xié)同效應(yīng)對于改善本征OER性能、促進(jìn)界面電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué)、改善*OOH能量上的穩(wěn)定性、改善Cl-脫離催化劑表面的作用。相關(guān)成果發(fā)表于國際學(xué)術(shù)期刊Advanced Science(2022, 2200529, DOI:10.1002/advs.202200529)。

王挺教授與陳代榮教授還合作提出了一種新型的基于可逆金屬電沉積的集熱型電致變色智能窗設(shè)計。該研究提出將基于可逆金屬電沉積的電致變色智能窗與水流窗集成，即在可逆金屬電沉積電致變色智能窗的基礎(chǔ)上，將電沉積的金屬薄膜層作為太陽能集熱板，水相電解液作為流動的導(dǎo)熱/儲熱介質(zhì)，實現(xiàn)對太陽光熱的有效利用。與傳統(tǒng)電致變色智能窗相比，水流系統(tǒng)的引入可以顯著調(diào)節(jié)智能窗自身的熱輻射；與一般水流窗相比，在智能窗著色態(tài)下，高達(dá)42 %的太陽能可被有效收集和存儲，可望實現(xiàn)高效太陽能利用與節(jié)能減排的目標(biāo)。相關(guān)工作發(fā)表于Advanced Science(2021, 2104121)。

王旭教授課題組在動力學(xué)穩(wěn)定可修復(fù)材料的研究中取得了重要進(jìn)展，提出了一種利用純化學(xué)反應(yīng)循環(huán)來調(diào)控動力學(xué)穩(wěn)定多功能有機水凝膠瞬態(tài)修復(fù)性的新策略。通過將復(fù)分解反應(yīng)與能量耗散過程相結(jié)合，構(gòu)建了一個最簡單的純化學(xué)反應(yīng)循環(huán)，該循環(huán)可以誘導(dǎo)一個短暫的非平衡狀態(tài)，以實現(xiàn)基于酰腙鍵的動力學(xué)穩(wěn)定有機水凝膠的修復(fù)。該純化學(xué)反應(yīng)循環(huán)除了可平衡材料的動力學(xué)穩(wěn)定性與自愈合能力外，還使材料對有機溶劑、高離子強度、高低溫和其他苛刻條件具有高耐受性。因此，該動力學(xué)穩(wěn)定可修復(fù)有機水凝膠即使在-40℃的條件下仍能保持良好的柔韌性和導(dǎo)電性。這項研究為探索簡單的化學(xué)反應(yīng)在設(shè)計、制造和調(diào)控多功能材料方面開辟了一條新途徑。相關(guān)成果發(fā)表在中國化學(xué)會旗艦期刊CCS Chem.(DOI:10.31635/ccschem.022.202101536)。

康文兵、李海平教授課題組在半導(dǎo)體光催化技術(shù)實現(xiàn)太陽能的高效利用領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。采用水熱合成的三聚氰胺/三聚氰酸超分子復(fù)合物為前驅(qū)體，在硅油輔助下，合成了一種高結(jié)晶性氮化碳薄片構(gòu)建的多孔納米管(cPCNt)。這種納米管展現(xiàn)出優(yōu)異的光催化水分解性能，其結(jié)晶性和表面積都得到顯著提升，且還可以通過調(diào)整硅油的黏度和用量來調(diào)節(jié)材料的結(jié)晶性和比表面積，從而找到最佳平衡點，實現(xiàn)光催化活性的最優(yōu)化。這項工作為構(gòu)造特殊結(jié)構(gòu)來擴(kuò)大比表面積的氮化碳材料提供了一種增強其結(jié)晶度的途徑。相關(guān)工作發(fā)表于Chemical Engineering Journal(2022, 432, 134388)。

孫頔教授、辛霞副教授和李洪光研究員在水溶性銀簇超分子自組裝研究中取得新進(jìn)展。研究發(fā)現(xiàn)，Ag9-NCs具有C3對稱結(jié)構(gòu)，若通過引入二價金屬離子如Ba2+，使其與Ag9外圍自由的羧基配位，能夠?qū)е逻@個本身不具有永久手性團(tuán)簇的對稱性破缺，從而產(chǎn)生超分子手性。Ag9-NCs的上述特性意味著，Ag9-NCs具備作為CPP發(fā)射材料的合適條件。研究者通過向Ag9-NCs體系中引入具有確定手性的有機小分子如酒石酸，可以使所構(gòu)筑的復(fù)合材料具有可控的手性。在此基礎(chǔ)上成功獲得了基于Ag9-NCs的圓偏振發(fā)光材料，發(fā)光不對稱因子（glum）高達(dá)10-2。相關(guān)成果已被Adv. Optical Mater.(IF: 9.926)接收，2020級博士生馮寧為論文第一作者，孫頔教授、辛霞副教授和李洪光研究員為論文共同通訊作者。