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　生物體利用金屬酶活化氧氣完成新陳代謝的氧化。受此啟發(fā)，科研人員發(fā)展了一系列重要的仿生催化氧化反應(yīng)體系。其中，基于非血紅酶（?；撬犭p加氧酶、甲烷單加氧酶等）活性中心結(jié)構(gòu)構(gòu)建的四氮鐵、錳配合物在羧酸輔助下活化H2O2，實(shí)現(xiàn)了對(duì)C=C鍵和C-H鍵的高效選擇性氧化。然而，配合物在均相氧化反應(yīng)條件下易被氧化失活。長(zhǎng)期以來(lái)，催化劑的氧化降解難題一直未得到有效解決。

　　中國(guó)科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所羰基合成與選擇氧化國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室孫偉課題組多年來(lái)致力于非血紅素酶仿生催化氧化研究。最近，他們?cè)谇捌诎l(fā)展的手性四氮金屬配合物催化氧化工作的基礎(chǔ)上（Acc. Chem. Res. 2019, 52, 2370-2381.）, 同時(shí)考慮到生物酶催化的特點(diǎn)，將單一的錳配合物通過(guò)聚合反應(yīng)，錨定在多孔聚合物孔道內(nèi)，形成單位點(diǎn)的錳催化劑，實(shí)現(xiàn)了烷烴的C-H氧化和烯烴的不對(duì)稱(chēng)環(huán)氧化反應(yīng)。

　　研究發(fā)現(xiàn)，通過(guò)錨定活性組分在聚合物框架之中，有效降低了活性組分之間的催化氧化分解，實(shí)現(xiàn)了催化劑的重復(fù)利用。球差透射電鏡和同步輻射表征證明了單位點(diǎn)錳催化劑的存在。

圖1 催化劑STEM和HAADF-STEM表征圖

圖2 催化劑EXAFS和WT表征圖

　　相關(guān)研究成果發(fā)表在《ACS Catalysis》(ACS Catal. 2021, 11, 10964–10973)上。

　　以上工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院潔凈能源創(chuàng)新研究院和羰基合成與選擇氧化國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室相關(guān)項(xiàng)目的支持。

參考資料：http://www.licp.cas.cn/sy2018/xwdt/kydt/202109/t20210906_6191257.html