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近日，中南民族大學化學與材料科學學院張澤會教授研究組在生物質平臺分子催化轉化取得了重要的研究進展。研究團隊基于廉價的生物質資源制備了一類氮配位的單原子鋅催化材料，研究發(fā)現該催化材料能夠高效催化生物質平臺分子及化石資源衍生物C(CO)-C鍵的有氧氧化斷鍵，定量轉化為為高附加值酯類化學品。該研究成果以“Zn-Nx sites on N-doped carbon for aerobic oxidative cleavage and esterification of C(CO)-C bonds”為題發(fā)布在國際著名期刊《Nature Communications》（DOI: 10.1038/s41467-021-25118-0）上。文章的第一作者是謝超博士，張澤會教授和中科院化學所韓布興院士為共同通訊作者，中南民族大學為第一署名單位。

C-C鍵的選擇性裂解一直是有機化學中非常有吸引力但具有挑戰(zhàn)性的課題。酮是一類多功能化合物，可以很容易地從化石資源或生物質中獲得。通過C(CO)-C鍵斷裂，其可以轉化為酸、酯、酰胺等化合物。因此，C(CO)-C鍵的選擇性裂解和功能化對于將酮轉化為增值產品至關重要。在眾多C(CO)-C鍵裂解和功能化的催化策略中，酮中α-C-H的預官能化作為導向基團是C(CO)-C鍵斷裂的有效方案之一。然而，該策略僅適用于特定基團，且步驟繁瑣，限制了其廣泛應用。即使目前最先進的催化劑在溫和條件下氧化裂解惰性C(CO)-C鍵的活性也較低，因此設計多相催化系統(tǒng)以在溫和條件下有效催化C(CO)-C鍵的有氧氧化裂解仍然是非常需要的。

鋅（Zn）是最豐富、最安全、最便宜的材料之一。Zn鹽已被用作某些有機轉化的有效催化劑，其催化性能可以通過改變配位環(huán)境輕松調控。但是，傳統(tǒng)的Zn催化劑通常用作路易斯酸，用于富電子基團的活化，其底物范圍有限，產品分離和催化劑回收也存在固有困難。因此，需要尋找具有高活性位點和廣泛底物范圍的多相Zn催化劑。此外，尚未報道Zn基催化劑催化C(CO)-C鍵的氧化裂解。該催化劑的高活性可歸因于Zn單位點與其周圍N原子的協同作用，以及具有高比表面積和結構缺陷的微孔結構。

該工作用傳統(tǒng)上不活潑的金屬為某種反應制備非常活潑的催化劑，使得在溫和條件下有效催化反應成為可能，同時為從廉價且富含地球的金屬中設計高效催化劑開辟了一條道路。

文章信息：Xie, C., Lin, L., Huang, L. et al. Zn-Nx sites on N-doped carbon for aerobic oxidative cleavage and esterification of C(CO)-C bonds. Nat Commun 12, 4823 (2021). https://doi.org/10.1038/s41467-021-25118-0.

文章鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-25118-0#article-info

參考資料：https://www.scuec.edu.cn/hxx/info/1038/3253.htm