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氨氣、銨鹽是現(xiàn)代工業(yè)（化工、輕工、化肥、制藥、合成纖維等領(lǐng)域）的重要原料。傳統(tǒng)工業(yè)Haber-Bosch合成氨反應(yīng)過(guò)程是以氮?dú)夂蜌錃鉃樵显诟邷兀?span style="line-height: 21px; text-indent: 2em; font-family: "times new roman";">500℃左右）、高壓（200-300 atm）的條件下進(jìn)行反應(yīng)，整個(gè)合成氨工業(yè)每年的能源消耗超過(guò)全球能源總量的1%，天然氣消耗量占全球天然氣產(chǎn)量的3%-5%，同時(shí)還會(huì)向大氣排放3億多噸的CO₂廢氣。因此，開發(fā)可持續(xù)的、不影響碳循環(huán)的綠色工藝技術(shù)來(lái)代替Haber-Bosch合成氨過(guò)程迫在眉睫。

近年來(lái)，利用可再生能源在溫和條件下實(shí)現(xiàn)電化學(xué)氮?dú)膺€原引起越來(lái)越多的關(guān)注，逐漸成為催化領(lǐng)域的熱點(diǎn)之一，然而現(xiàn)階段電化學(xué)氮?dú)膺€原反應(yīng)主要存在氨氣的生成速率不高、法拉第效率偏低等問(wèn)題，從催化劑的反應(yīng)機(jī)理出發(fā)，更深入地了解催化劑的活性位點(diǎn)和反應(yīng)路徑，從而制備出高效電催化氮?dú)膺€原催化劑是實(shí)現(xiàn)電化學(xué)固氮的關(guān)鍵。目前關(guān)于電化學(xué)氮?dú)膺€原的機(jī)理研究主要依賴?yán)碚撚?jì)算模擬，缺乏直接實(shí)驗(yàn)結(jié)果支撐。

近日，大連理工大學(xué)精細(xì)化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室孫立成院士、李福勝研究員等人受生物固氮酶中鐵鉬活性因子的啟發(fā)，以雙金屬氧化物為底物，通過(guò)陰離子交換策略，構(gòu)建了鎢、鐵雙金屬硫化物催化劑應(yīng)用于電催化氮?dú)膺€原反應(yīng)，并通過(guò)實(shí)驗(yàn)手段揭示該催化劑電化學(xué)氮?dú)膺€原的速率控制步驟，研究成果發(fā)表在Angew. Chem. Int. Ed.上。

本研究中，測(cè)試氣體通過(guò)嚴(yán)格的預(yù)處理，同時(shí)實(shí)驗(yàn)采用同位素標(biāo)記的¹⁵N₂為原料，通過(guò)核磁共振氫譜對(duì)產(chǎn)物中氮的來(lái)源進(jìn)行了標(biāo)定，確保了實(shí)驗(yàn)結(jié)果的可靠性。該催化劑展現(xiàn)出了優(yōu)異的氮?dú)膺€原性能，在相對(duì)較低的電位下（?0.45 V vs. RHE），氨氣產(chǎn)率高達(dá)30.2 ug h^-1mg^-1，以及16.4%的法拉第效率。

通過(guò)原位電化學(xué)拉曼光譜技術(shù)，在反應(yīng)過(guò)程中檢測(cè)到催化劑表面生成的金屬-聯(lián)氨中間體，結(jié)合催化劑吸附肼的拉曼光譜、¹⁵N同位素標(biāo)記的肼分解反應(yīng)產(chǎn)物分析、以及肼還原速率與氮?dú)膺€原速率比較等試驗(yàn)，確定該催化劑電化學(xué)氮?dú)膺€原反應(yīng)的速率控制步驟為催化劑表面金屬-聯(lián)氨關(guān)鍵中間體的進(jìn)一步加氫。該工作為電催化氮?dú)膺€原反應(yīng)的速率控制步驟研究提供了重要的實(shí)驗(yàn)和理論指導(dǎo)，為理解電催化氮?dú)膺€原的反應(yīng)機(jī)理提供了新角度。

本研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委和學(xué)校的資助支持。

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https://doi.org/10.1002/anie.202104918