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以白葉藤堿為代表的喹叨啉衍生物具有多元化的生物活性，如抗瘧、抗癌、抗菌以及抗感染等。但是，傳統(tǒng)的有機(jī)合成方法難以構(gòu)建該類(lèi)高度共軛的吲哚并喹啉類(lèi)氮雜稠環(huán)，尤其是缺少一種簡(jiǎn)便、靈活且高效的合成各類(lèi)高度官能團(tuán)化的喹叨啉骨架的方法，這也使得相關(guān)的生物活性研究受到很大限制。

傳統(tǒng)的Povarov反應(yīng)是一類(lèi)N-芳基亞胺和富電子烯烴之間發(fā)生的形式上[4 + 2]環(huán)加成反應(yīng)。這種高效構(gòu)建四氫喹啉類(lèi)化合物的環(huán)化方式往往需要路易斯酸或質(zhì)子酸的催化，并被普遍認(rèn)為經(jīng)歷一個(gè)分步的反應(yīng)機(jī)理。盡管該類(lèi)反應(yīng)在最近幾十年里得到了迅速的發(fā)展，但仍然有諸多的挑戰(zhàn)亟待解決：首先，其分步機(jī)理所導(dǎo)致的區(qū)域選擇性高度專(zhuān)一使得3號(hào)位雜原子取代的喹啉骨架難以通過(guò)該方法合成；其次，該反應(yīng)底物范圍僅局限于雜原子取代烯烴，以雜原子取代炔烴如炔酰胺、炔醚和炔硫醚等作為底物的反應(yīng)未見(jiàn)報(bào)道；最后，該類(lèi)反應(yīng)強(qiáng)烈依賴(lài)路易斯酸或質(zhì)子酸的催化作用，因此難以兼容各種對(duì)酸敏感的官能團(tuán)。

葉龍武課題組一直致力于發(fā)展基于炔酰胺等雜原子取代炔烴的雜環(huán)合成方法學(xué)研究。近年來(lái)，先后實(shí)現(xiàn)了過(guò)渡金屬催化（J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 7618 & 2020, 142, 3636 & 2019, 141, 16961; Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 17981 & 2020, 59, 1666 & 2019, 58, 9632 & 2017, 56, 4015 & 2017, 56, 605; Nat. Commun. 2017, 8, 1748; ACS Catal. 2021, 11, 3679 & 2021, 11, 1706 & 2019, 9, 6393 & 2019, 9, 1019 & 2017, 7, 4004等）和無(wú)金屬催化（Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 16252；Nat. Commun. 2019, 10, 3234；Chem. Sci. 2019, 10, 3123等）炔酰胺等雜原子取代炔烴的雜環(huán)合成方法學(xué)，并成功應(yīng)用于三十多個(gè)天然產(chǎn)物、生物活性分子和藥物的高效簡(jiǎn)潔合成。近期，課題組合成了一系列芳基醛取代的炔酰胺底物，與三十余種商品化的苯胺類(lèi)衍生物在不額外添加任何催化劑或添加劑的作用下發(fā)生反極性Povarov環(huán)化-異構(gòu)化-氧化的串聯(lián)反應(yīng)，一步構(gòu)建了結(jié)構(gòu)復(fù)雜的喹叨啉衍生物以及類(lèi)似結(jié)構(gòu)超過(guò)五十例，極大豐富了喹叨啉天然產(chǎn)物的種類(lèi)。該反應(yīng)具有如下特點(diǎn)：（1）首次實(shí)現(xiàn)了基于炔酰胺等富電子炔烴的Povarov反應(yīng)；（2）發(fā)展了首例無(wú)催化劑協(xié)助的反極性Povarov反應(yīng)；（3）以形式上[1 + 2 + 3]的環(huán)加成方式構(gòu)建了一系列有價(jià)值的喹叨啉天然產(chǎn)物骨架，含七個(gè)天然產(chǎn)物或生物活性分子；（4）反應(yīng)效率高，底物普適性?xún)?yōu)異。

該研究工作主要由葉龍武教授課題組2020級(jí)博士生張應(yīng)奇完成，并得到課題組其他研究生和本科生的協(xié)助。魏贊斌工程師協(xié)助完成單晶測(cè)試。研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委（21772161和21622204）、福建省自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目（2019J02001）、廈門(mén)大學(xué)校長(zhǎng)基金（20720180036）、國(guó)家基礎(chǔ)科學(xué)人才培養(yǎng)基金項(xiàng)目（J1310024）等資助。

論文鏈接：https://www.cell.com/cell-reports-physical-science/fulltext/S2666-3864(21)00143-0