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當(dāng)前，“碳達峰”和“碳中和”已被確立為我國國家戰(zhàn)略目標并寫入政府工作報告。由可再生電力驅(qū)動的二氧化碳還原反應(yīng)（CO2RR）為CO2減排和轉(zhuǎn)化提供了誘人前景。經(jīng)過近四十余年的發(fā)展，CO2RR在催化劑設(shè)計、電解池設(shè)計、機理研究等方面取得了長足的進步。然而CO2在傳統(tǒng)的H-型電解池中溶解度低，易遭受傳質(zhì)限制，無法實現(xiàn)工業(yè)規(guī)模電解。近年來，由氣體擴散電極（GDE）構(gòu)建的流動電解池快速發(fā)展，其能有效克服CO2傳輸限制，大大提升產(chǎn)物生成速率，有很強的工業(yè)化前景。然而，在大電流電解過程中，GDE的疏水層不斷退化，引發(fā)陰極電解液“溢流”（即flooding issue）和碳酸鹽結(jié)晶析出，致使GDL中的CO2傳輸孔道被逐漸堵塞，產(chǎn)物選擇性和生成速率也會隨之大幅降低。因此電解液“溢流”嚴重損害了液流電池高速率CO2電解的穩(wěn)定性，從而制約了其規(guī)模化應(yīng)用。目前，針對該問題，研究人員采用涂覆疏水性材料等手段來緩解電解液溢流，延長GDE使用壽命，但收效一般。

近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)的高敏銳教授研究組受狗尾草表面超疏水納米結(jié)構(gòu)啟發(fā)，利用電化學(xué)沉積法在氣體擴散層(GDL)上生長分層級高曲率銅結(jié)構(gòu)。所制備電極具有優(yōu)異的疏水性和親氣性，能夠在催化過程中有效地捕獲CO2氣體并富集堿金屬陽離子，構(gòu)建穩(wěn)定的氣-固-液三相界面，抑制大電流密度下的電解液溢流，實現(xiàn)長時間內(nèi)的大電流催化穩(wěn)定性。相關(guān)成果近日以“Hierarchical Copper with Inherent Hydrophobicity Mitigates Electrode Flooding for High-Rate CO2Electroreduction to Multicarbon Products”為題發(fā)表在《美國化學(xué)會會志》上（J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 21, 8011–8021）。論文的共同第一作者為中國科大博士研究生牛壯壯、高飛躍和張曉隆。

模擬發(fā)現(xiàn)，當(dāng)高曲率銅的針尖半角為7°，傾斜角為0°時，其拉普拉斯壓最大，疏水性最強（圖1a, b）。基于此，該研究組采用電沉積方法，通過調(diào)控沉積時間獲得針尖結(jié)構(gòu)的銅電極。接觸角測試證實該高曲率銅電極表面接觸角為154o，屬于超疏水范疇。相比之下，低曲率的銅顆粒電極表面接觸角僅為154o，呈現(xiàn)親水特性（圖1c-f）。CO2氣體的黏附實驗進一步說明了研制的分層級高曲率銅電極在水下能快速地捕獲、吸附和傳輸CO2氣泡，表現(xiàn)出良好的嗜氣性（圖1g, h）。

圖1. 多層級高曲率銅電極設(shè)計及其疏水嗜氣特性。

長時間CO2電解測試發(fā)現(xiàn)分層級高曲率銅電極具有優(yōu)異的催化穩(wěn)定性（圖2）：在未間斷的連續(xù)電解過程中，其在120 mA cm-2總電流密度下，乙烯的法拉第效率在近140 h內(nèi)保持在40%上下；在300 mA cm-2總電流密度下，多碳產(chǎn)物的法拉第效率在45 h內(nèi)保持65%左右,穩(wěn)定性超過以往文獻的報導(dǎo)值。與之形成鮮明對比的是，顆粒銅電極的催化活性在300 mA cm-2下快速衰減，而副產(chǎn)物H2的法拉第效率隨之大幅上升。研究人員發(fā)現(xiàn)，分層級高曲率銅電極出色的CO2電解穩(wěn)定性來源于其內(nèi)稟的疏水性，因此可以有效避免電解液的過度接觸，緩解“溢流”問題。該工作并被選為Supplementary Cover論文（圖3）

圖2. 多層級高曲率銅電極長時間大電流CO2電解下的穩(wěn)定性能。

圖3. 該工作被選為Supplementary Cover論文。

該工作發(fā)展了一種仿生疏水結(jié)構(gòu)的分等級高曲率銅電極，能有效防止電解液過度接觸造成的“溢流”現(xiàn)象。此外，大量的針尖結(jié)構(gòu)也能進一步增強界面電場，富集陽離子，起到穩(wěn)定反應(yīng)中間體和促進碳-碳偶聯(lián)的作用。這項工作為流動電解池中高效穩(wěn)定的氣體擴散電極設(shè)計提供了新思路。

相關(guān)研究受到國家自然科學(xué)基金委、國家重點研發(fā)計劃、安徽省重點研究與開發(fā)計劃等項目的資助。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c01190

論文鏈接：https://pubs.acs.org/toc/jacsat/143/21

參考資料：http://news.ustc.edu.cn/info/1055/75424.htm