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近期，《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（Journal of the American Chemical Society）發(fā)表了武漢大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院汪成教授課題組最新研究成果，證實(shí)可通過(guò)改變前體位阻來(lái)構(gòu)筑具有新拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的三維共價(jià)有機(jī)框架。

論文題為《通過(guò)位阻控制實(shí)現(xiàn)三維共價(jià)有機(jī)框架拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)調(diào)控—從pts到ljh》（“Tuning the Topology of Three-dimensional Covalent Organic Frameworks via Steric Control: From pts to Unprecedented ljh”），2019級(jí)博士研究生謝陽(yáng)和黎健博士（北京大學(xué)）為論文共同第一作者，汪成與北京大學(xué)孫俊良研究員為共同通訊作者。

共價(jià)有機(jī)框架（COFs）是一類由共價(jià)鍵連接而成的晶態(tài)有機(jī)多孔材料，在眾多領(lǐng)域存在廣闊的應(yīng)用前景。當(dāng)前本領(lǐng)域研究主要集中在二維體系，三維（3D）COFs報(bào)道較少。盡管拓?fù)鋽?shù)據(jù)庫(kù)表明3D COFs可存在眾多拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，但目前僅報(bào)道14種，極大限制了其結(jié)構(gòu)多樣性和功能化應(yīng)用。因此，豐富其拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)對(duì)3DCOFs的發(fā)展具有重要意義。理論上，基于框架化學(xué)理念，有可能在3D COFs合成中通過(guò)引入位阻基團(tuán)來(lái)調(diào)控框架的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)。然而，此類研究極具挑戰(zhàn)性，特別是3DCOFs結(jié)構(gòu)表征困難，相關(guān)研究未見報(bào)道。

汪成等人設(shè)計(jì)了含有不同位阻基團(tuán)的兩種前體，進(jìn)一步通過(guò)該課題組前期所提出的“4+4”連接方式（J. Am. Chem. Soc.2016,138, 3302, citations:336;Acc. Chem. Res.2020,53, 2225）合成了兩種高結(jié)晶性3DCOFs，即：3D-TPB-COF-OMe和3D-TPB-COF-Ph?；谶B續(xù)旋轉(zhuǎn)電子衍射技術(shù)，他們成功解析出兩種COFs的晶體結(jié)構(gòu)，結(jié)果表明：含有甲氧基的3D-TPB-COF-OMe為常見的五重穿插pts結(jié)構(gòu)，而含有大位阻苯基基團(tuán)的3D-TPB-COF-Ph則意外地具備一種拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)庫(kù)不存在的全新復(fù)雜拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，被命名為ljh（LuojiaHill簡(jiǎn)稱），具有罕見的自穿插特征。此研究結(jié)果表明可通過(guò)改變前體位阻來(lái)合成具有不同拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的3D COFs，進(jìn)而豐富其結(jié)構(gòu)多樣性。

該工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)、中國(guó)博士后科學(xué)基金、瑞典研究理事會(huì)以及Knut和Alice Wallenberg基金會(huì)的資助。

據(jù)悉，汪成課題組工作主要圍繞“響應(yīng)性多孔框架材料”展開，特別是三維共價(jià)有機(jī)框架。自2016年以來(lái)，汪成課題組在國(guó)內(nèi)外著名學(xué)術(shù)期刊上以通訊作者發(fā)表論文27篇，包括J. Am. Chem. Soc.（5篇）、Angew. Chem. Int. Ed.（3篇）、Nat. Commun.（3篇）、Sci. Adv.（1篇）、Adv. Mater.（1篇）、Acc. Chem. Res.（1篇）、CCS Chem.（1篇）等，有5篇論文入選ESI高被引論文。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c03042

參考資料：http://news.whu.edu.cn/info/1015/64237.htm