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如何將CO₂變廢為寶是研究熱點。CO₂加氫是一種高效的CO₂轉(zhuǎn)化路徑，分為直接轉(zhuǎn)化法和間接轉(zhuǎn)化法。CO₂直接轉(zhuǎn)化法是將CO₂通過逆水煤氣變化轉(zhuǎn)化為CO，而后將CO通過費托合成轉(zhuǎn)化為目標產(chǎn)物。CO₂間接轉(zhuǎn)化法是利用兩種甚至三種復(fù)合型催化劑，即首先利用金屬氧化物將CO₂轉(zhuǎn)化為甲醇或CH₃O中間體，然后在分子篩的作用下進一步轉(zhuǎn)化為一系列高附加值的化學(xué)品。由于該轉(zhuǎn)化路徑并沒有走費托合成的路徑因而產(chǎn)物的分布不受ASF的限制，相比于直接轉(zhuǎn)化法間接法可獲得較高的產(chǎn)物選擇性，而間接法在反應(yīng)的過程中有大量的副產(chǎn)物CO生成（選擇性往往大于50%），實際上真正有效的CO₂轉(zhuǎn)化受限。Fe基催化劑作為一種廉價的傳統(tǒng)的CO₂加氫催化劑，在直接轉(zhuǎn)化CO₂的路徑中展示出優(yōu)異的性能，而在目前報道的文獻中往往需要添加助劑或其他的金屬形成合金才能實現(xiàn)CO₂到高碳烴的高效轉(zhuǎn)化，且反應(yīng)的條件比較苛刻，需要在高溫、高壓的條件下進行。因此，如何利用單一的廉價金屬Fe在溫和的反應(yīng)條件下實現(xiàn)CO₂的高效轉(zhuǎn)化仍具挑戰(zhàn)。

　　中國科學(xué)院理化技術(shù)研究所研究員張鐵銳團隊利用Fe基水滑石為前驅(qū)體，在不同溫度條件下H₂氛圍中還原，利用水滑石的拓撲轉(zhuǎn)變得到一系列不同物相的Fe基催化劑，在光照條件下實現(xiàn)了CO₂到高附加值化學(xué)品的高效轉(zhuǎn)化。相關(guān)研究成果以Fe‐Based Catalysts for the Direct Photohydrogenation of CO₂ to Value‐Added Hydrocarbons為題，發(fā)表在Advanced Energy Materials上。課題組博士研究生李振華為論文第一作者。

　　研究通過一系列的結(jié)構(gòu)表征XRD、XAFS、Mossbauer等進一步證明在低溫條件下形成的是FeO_x負載型納米催化劑，在中溫條件下還原形成的是FeO_x修飾的單質(zhì)Fe界面結(jié)構(gòu)型催化劑（FeO_x/Fe，如圖所示），在高溫條件下還原形成的是單質(zhì)Fe負載型納米催化劑。研究考察了不同物相的Fe基型催化劑在光照條件下對應(yīng)的CO₂加氫性能，發(fā)現(xiàn)在低溫條件下還原得到的FeO_x型催化劑對應(yīng)的產(chǎn)物為CO，在中溫（500^oC）條件下得到的FeO_x/Fe型催化劑對應(yīng)的CO₂轉(zhuǎn)化率為50.1%，C2⁺選擇性可達52.9%，而在高溫條件下得到的單質(zhì)Fe基型催化劑對應(yīng)的產(chǎn)物是CH₄。研究進一步通過DFT驗證了這種FeO_x/Fe界面結(jié)構(gòu)可抑制中間體-CH₂和-CH₃的加氫，同時可以促進C-C耦聯(lián)反應(yīng)從而生成高選擇性的C2⁺。該研究打破了人們對Fe基催化劑只有在助劑存在的時候才能實現(xiàn)CO₂到高附加值化學(xué)品轉(zhuǎn)化的傳統(tǒng)認識，為光驅(qū)動CO₂轉(zhuǎn)化提供了高效的、全新的、可持續(xù)的能源轉(zhuǎn)化路徑。

　　論文鏈接 

Fe/FeOx界面結(jié)構(gòu)示意圖

參考資料

[1] 理化所揭示Fe基催化劑光還原CO2到高碳烴，http://www.cas.cn/syky/202103/t20210317_4781351.shtml