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習近平主席在第75屆聯(lián)合國大會做出莊重承諾，中國CO₂排放力爭于2030年前達到峰值，努力爭取2060年前實現(xiàn)碳中和。這一承諾改變了全球和中國應對氣候變化進程的格局，碳中和走到了舞臺的中央，成為中國現(xiàn)代化建設的核心議題。在氣候雄心峰會上，習近平主席進一步宣布了國家科技支撐要在實現(xiàn)碳中和愿景中發(fā)揮至關重要的作用，全力推動全球生態(tài)文明建設和構建人類命運共同體。

甲烷（CH₄）和二氧化碳（CO₂）是具有強溫室效應的兩種含一個碳原子的分子，將它們直接催化轉化或先轉化為合成氣（CO/H₂）后再催化加氫大規(guī)模合成大宗平臺化合物分子（烯烴/芳烴）是實現(xiàn)碳中和的重要途徑之一。過去幾年中，江南大學劉小浩團隊圍繞這一攸關人類命運共同體的研究方向，在CH₄轉化（Chemical Communications,2020, 56, 4396-4399;Journal of Catalysis,2020, 387, 102-118;Journal of Catalysis,2021, DOI. 10.1016/j.jcat.2021.02.028）、CO₂加氫（ChemCatChem,2016, 8, 1303-1307;ChemCatChem,2018, 10, 4718-4732;Catalysis Science & Technology,2019, 9, 539-610;Catalysis Science & Technology,2019, 9, 3933-3946;ACS Catalysis,2020, 10, 11493-11509）和CO/H₂催化轉化（Applied Catalysis B: Environmental,2017, 210, 1-13;Catalysis Science & Technology,2017, 7, 4609-4621;ACS Catalysis,2019, 9, 7073-7089;ACS Catalysis,2020, 10, 2799-2816;ACS Catalysis,2021, 11, 3553-3574）的研究中取得了一系列成果，為碳中和目標貢獻力量。

費托合成是將合成氣（H₂/CO/CO₂）直接轉化為超清潔燃料和高價值化學品的重要技術途徑。鐵基催化劑是常用的費托合成催化劑，它與烴類產物在HZSM-5上催化轉化為芳烴具有相匹配的反應條件，這為將兩種催化劑耦合在單反應器中一步催化合成氣轉化制芳烴成為可能。然而，這兩類催化劑在固定床反應器中均容易失活，且反應過程極其多樣復雜、難于控制，這使得合成氣（CO/H₂）在單反應器中一步高效制芳烴極具挑戰(zhàn)。江南大學劉小浩團隊創(chuàng)造性地構建Na調節(jié)的Fe-Ni雙金屬費托催化劑用于這一催化過程，同時解決了兩類催化劑（金屬與分子篩）的穩(wěn)定性和選擇性存在的問題（圖2）。

具體結論如下：（1）少量的Ni引入Fe基費托催化劑，F(xiàn)e向Ni轉移電子能有效地抑制了碳沉積，從而顯著提高了費托催化劑的穩(wěn)定性。（2）Fe向Ni轉移電子也改變了Fe的碳化行為，導致反應過程中形成了更多的Fe₃C活性中心，有利于提高費托產物中低碳烯烴（C₂⁼-C₄⁼）選擇性；特別有趣的是，F(xiàn)e-Ni界面的形成不但抑制了表面CH₂*物種的連續(xù)加氫生成不期望的CH₄產物，而且形成的表面短鏈物種C_nH_2n*難于進行鏈增長、容易脫附生成低碳烯烴。這主要是由于界面處電子積聚而引起的電子排斥效應，減弱了CH₂*和短鏈物種與活性中心的結合強度。此外，Ni從Fe得到電子也改變了Ni的本征催化行為，減弱了不期望的甲烷化反應。（3）研究發(fā)現(xiàn)，過多的Na助劑添加將顯著減弱Fe-Ni的相互作用，抑制了Fe向Ni轉移電子，使Ni呈現(xiàn)其本征催化特性，它的強加氫能力大幅提高了不期望的低碳烷烴選擇性。（4）研究表明費托產物分布能顯著影響HZSM-5分子篩的穩(wěn)定性和芳烴選擇性。如FeNiOx(5:1)-0.41Na-HZSM-5催化劑中Fe向Ni轉移電子，導致C₅₊中低碳數(shù)產物的選擇性大幅增加，這些產物在HZSM-5上催化轉化主要生成高價值的輕質芳烴（液相產物中總芳烴選擇性達到~98.6%，其中甲苯、乙苯和二甲苯輕質芳烴選擇性為~65.7%），且具有較好的催化穩(wěn)定性，提高的催化穩(wěn)定性可能得益于低碳數(shù)費托產品的裂解異構、生成輕質芳烴和Ni強的氫氣解離能力引起的氫溢流至HZSM-5上大幅降低積碳。相反，F(xiàn)eMnOx(5:1)-0.40Na-HZSM-5催化劑由于MnOx中的氧空位提升CO解離，導致C₅₊中高碳數(shù)產物的選擇性顯著增加，這些費托產物在HZSM-5上催化轉化生成了更多的不期望的多支鏈單環(huán)芳烴，分子篩的穩(wěn)定性也明顯下降。（5）研究過程中同時發(fā)現(xiàn)，兩種催化劑在顆?；旌蠒r，費托催化劑上的Na⁺能遷移至HZSM-5分子篩上，毒化外表面酸性位，抑制H轉移反應，從而避免了低碳烯烴加氫生成不期望的低碳烷烴，大幅提高了氣相產物中低碳烯烴選擇性。

該項研究為如何調控鐵基費托催化劑的穩(wěn)定性和選擇性，以及通過催化劑結構設計為兩類催化劑創(chuàng)造合適的表面微反應環(huán)境來提高它們的穩(wěn)定性和高價值產物選擇性提供了重要的科學理論基礎。研究工作得到了國家自然科學基金項目（21576119, 21606108, 21706098, 21878127）、內蒙古自治區(qū)關鍵技術攻關計劃和鄂爾多斯市重大專項等項目的資助。

《ACS Catalysis》2020年影響因子為12.35，是美國化學會的旗艦期刊，主要刊登催化化學領域高水平的研究成果，屬于化學學科Top期刊與中科院1區(qū)期刊。

圖1.文章封面

圖2.費托催化劑組成和反應產物分布對分子篩的穩(wěn)定性及生成芳烴的影響

參考資料

[1] 《ACS Catalysis》封面文章報道我校劉小浩團隊在合成氣經費托路線一步高效制輕質芳烴的研究新進展http://chem.jiangnan.edu.cn/info/1059/7372.htm

[2] 論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.1c00169