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金屬酶中的長程電子轉移是一個生物體內(nèi)廣泛存在且重要的過程，對氧氣的還原與活化起關鍵作用。頑固多糖單加氧酶（LPMOs）是一種單銅酶，其主要催化頑固多糖的氧化裂解。纖維二糖脫氫酶（CDH）是目前研究最多的能夠為LPMOs提供電子的天然的電子供體酶。盡管兩種蛋白之間的相互作用得到了廣泛的研究，兩種蛋白之間的長程電子轉移過程仍然存在爭議。

在該工作中，課題組通過多尺度的模擬計算表明：（1）LPMO與CDH的相互作用基中在銅活性中心附近；（2）它們之間的相互作用主要是通過氫鍵相互作用，尤其是CDH（CYT）的heme b的兩個丙酸形成的氫鍵作用貢獻；（3）由于O2結合產(chǎn)生額外的驅(qū)動力，有O2參與的電子轉移會比沒有O2時速率快10倍左右；（4）氧氣結合驅(qū)動的長程電子轉移過程具有自旋選擇性，四重態(tài)比二重態(tài)熱動力學更有利。該研究不僅解釋了實驗上氧氣的存在對CDH與LPMO之間的長程電子轉移有明顯促進的現(xiàn)象，也有助于我們深入理解金屬蛋白中自旋調(diào)控的長程電子轉移過程。

該工作主要由王斌舉教授課題組博士后王展峰完成，趙儀教授及其博士生馮施施參與了論文的研究和討論。該研究工作得到國家自然科學基金（批準號：22073077、21933009、21907082）的資助和支持。

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202011408

參考資料：
[1]廈門大學，金屬酶中的長程電子轉移機制研究，https://chem.xmu.edu.cn/info/1274/9991.htm