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為連結多相催化與均相催化的“橋梁”，單原子催化劑為從原子層面闡明催化劑的構-效關系和揭示催化反應機理提供了契機。然而，單原子催化劑在實際反應條件下活性位點的精準探測仍極具挑戰(zhàn)。因此，單原子催化中心微環(huán)境（配位環(huán)境和電子結構）的精細調控和高分辨原位表征裝置的開發(fā)尤為重要。

本研究利用配體交換的合成策略，構筑了一系列具有特定電子結構和配位環(huán)境的模型單原子Fe催化劑；成功開發(fā)了可用于單原子催化體系表征的原位57Fe穆斯堡爾譜技術，實現(xiàn)在電催化ORR反應條件下對不同單原子Fe物種電子結構和配位環(huán)境的定量探測；結合原位X射線吸收光譜、原位拉曼光譜、同步輻射核共振振動能譜和DFT理論計算等手段，揭示了Fe單原子材料在電催化ORR反應中催化位點電子態(tài)和配位結構的動態(tài)循環(huán)。該研究結果為揭開催化電子循環(huán)的黑匣子和高效單原子催化劑的開發(fā)提供了新的思路和契機。

相關工作以全文的形式發(fā)表于Cell旗下的Chem上。該研究得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金委、中科院戰(zhàn)略性先導科技專項（B）“能源化學轉化的本質與調控”等項目的支持。

參考資料

[1]中國科學院大連化學物理研究所，我所利用原位穆斯堡爾譜揭示Fe單原子活性中心的配位結構變化