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Angew. Chem. 安徽大學李漫波教授課題組在多相催化領域取得新進展

來源:安徽大學      2020-11-11
導讀:安徽大學物質科學與信息技術研究院李漫波教授課題組發(fā)現胺能調控非均相鈀催化氧化中的化學選擇性,以此為基礎,發(fā)展了“三合一”的高效非均相鈀催化氧化反應。相關工作以通訊文章發(fā)表于Angew. Chem. Int. Ed.。安徽大學李漫波教授和斯德哥爾摩大學Jan-E. B?ckvall教授為該文章的共同通訊作者,安徽大學物質科學與信息技術研究院為該文章的第一通訊單位。


 “三合一”的高效非均相鈀催化氧化

鈀催化的C(sp3)-H鍵氧化官能團化是惰性C-H鍵定向轉化的有力手段。但是,均相體系下催化劑的失活導致鈀的用量通常較大(> 5 mol%)。李漫波教授與斯德哥爾摩大學Jan-E. B?ckvall教授合作,發(fā)現氨基化的多孔硅(MCF)負載的納米鈀(尺寸1~2nm)催化劑Pd-AmP-MCF能顯著降低鈀催化氧化過程中的催化劑用量(< 1 mol%),同時還能實現催化劑的循環(huán)利用。(J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 14604Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 1992;Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 10391;Chem. ?Eur. J., 2019, 24, 210)。在此工作的基礎上,近期李漫波教授課題組發(fā)現了氨基還能很好地調控納米鈀顆粒催化氧化的化學選擇性(圖2A)。反應的選擇性來源于氨基與鈀之間的配位作用(圖2B)。Pd-AmP-MCF的高催化活性來源于氨基化的多孔硅材料(AmP-MCF)對鈀的支撐和保護,使其避免了催化劑的失活(圖2C)。與此同時,該非均相催化劑在反應后具有優(yōu)異的循環(huán)回收效率(圖2D)。

圖2. 反應底物普適性(A)、選擇性(B)和高活性(C)來源、以及催化劑的循環(huán)回收(D)

      

參考資料

【1】安徽大學,聚焦“雙一流”】我校在多相催化領域取得新進展,http://www.ahu.edu.cn/2020/1110/c15129a249421/page.psp

【2】文章鏈接https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/anie.202011708

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