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分子多面體化合物因其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)、限域空間及在催化、分子識(shí)別等領(lǐng)域的應(yīng)用而備受關(guān)注。近些年來(lái)，化學(xué)家們構(gòu)筑了形狀、尺寸、功能各異的分子多面體結(jié)構(gòu)。但由于基本設(shè)計(jì)原則的匱乏，新多面體結(jié)構(gòu)的發(fā)現(xiàn)仍面臨挑戰(zhàn)。近年來(lái)，曹曉宇-楊柳林聯(lián)合團(tuán)隊(duì)借鑒數(shù)學(xué)中的面方向性多面體（Face-Rotating Polyhedra）概念，發(fā)展了以三聚茚、氮雜三聚茚、四苯乙烯等為基元的一系列分子面方向性多面體組裝體系，將組裝基元的二維手性傳遞至分子多面體的三維手性，是一類(lèi)全新的分子手性形式 (Nat. Commun., 2016, 7, 12469; Chem. Commun., 2018, 54, 4685; J. Am. Chem. Soc., 2017, 139, 18142; Chem. Sci., 2018, 9, 8814)。

本工作基于圖論構(gòu)建了預(yù)測(cè)分子多面體結(jié)構(gòu)的模型，并通過(guò)五邊形面基元（F）和二胺頂點(diǎn)（V），進(jìn)一步構(gòu)筑了一類(lèi)F_2nV_5n類(lèi)分子多面體結(jié)構(gòu)。但該類(lèi)分子多面 體不屬于任何已知的經(jīng)典多面體結(jié)構(gòu)，是一類(lèi)全新的多面體。圖論揭示了該類(lèi)分子多面體的對(duì)稱(chēng)性和拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，指出構(gòu)筑該類(lèi)分子多面體（n=2, 3）需一定弧度的五邊形基元和約70°夾角的頂點(diǎn)。五苯基吡咯是典型的聚集誘導(dǎo)發(fā)光分子，且苯環(huán)旋轉(zhuǎn)可使該分子呈現(xiàn)一定弧度。同時(shí)，環(huán)己二胺分子具有60°的扭式構(gòu)象，符合頂點(diǎn)的結(jié)構(gòu)要求。因此，通過(guò)五苯基吡咯衍生物和環(huán)己二胺分子，可在不同溶劑中分別得到了截角四面體和截角菱面體結(jié)構(gòu)。通過(guò)高效液相色譜、質(zhì)譜、圓二色光譜、單晶和理論模擬，佐證了該理論預(yù)測(cè)模型的正確性，并證實(shí)了溶液狀態(tài)下，五苯基吡咯分子的苯環(huán)受限而導(dǎo)致了分子多面體的手性。

該工作由楊柳林研究員、曹曉宇教授和田中群教授共同指導(dǎo)，博士生瞿航為論文第一作者，黃哲譽(yù)碩士、碩士生董雪、王忻昌博士、博士生湯嘯、博士生李之豪、碩士生劉昊亮協(xié)助完成工作。華南理工大學(xué)趙祖金教授和碩士生黃瑞山協(xié)助完成圓偏振熒光測(cè)試。此工作得到章慧教授、蘇紀(jì)豪教授、孫慶福教授、李霄鵬教授、汪騁教授、張維教授、王宇博士等積極幫助與支持，并得到國(guó)家自然科學(xué)基金（批準(zhǔn)號(hào)：21971216, 21722304, 91427304, 21573181, 91227111)、中組部“青年拔尖人才”計(jì)劃、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專(zhuān)項(xiàng)資金（批準(zhǔn)號(hào)：20720160050）、南強(qiáng)青年拔尖人才支持計(jì)劃支持。

論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c08243