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圖1 發(fā)表信息

通過人工光合作用將二氧化碳還原成有利用價(jià)值的化學(xué)產(chǎn)品不僅能夠?yàn)槟茉次C(jī)提供新的解決方案，而且能夠有效減少生態(tài)環(huán)境中二氧化碳的含量。然而，人工直接光還原二氧化碳的效率目前很難超過植物（全光譜下0.5-5%），且往往需要犧牲劑的輔助，而不是像植物一樣釋放出氧氣。

鄧鶴翔課題組從材料的合成角度出發(fā)，創(chuàng)造性的探索了在介觀尺度上（2-50納米），無機(jī)半導(dǎo)體納米顆粒和金屬有機(jī)框架（Metal organic framework, MOF）孔道界面的分子定制，實(shí)現(xiàn)了單波長光驅(qū)動(dòng)下CO₂還原11.3%的表觀量子產(chǎn)率（Apparent quantum efficiency），并觀察到等當(dāng)量O₂的釋放。此分子定制界面的構(gòu)筑類似于葉綠體中光催化基元的局域化，所設(shè)計(jì)出的多種“分子隔間”（molecular compartment,I型和II型）能夠?qū)崿F(xiàn)二氧化鈦納米顆?；瘜W(xué)環(huán)境的精準(zhǔn)定制，從而大幅提高光生電子的分離和利用。CO₂光還原實(shí)驗(yàn)表明，TiO₂與MOF骨架所構(gòu)筑的三維有序結(jié)構(gòu)（TiO₂-in-MOF）的光催化活性遠(yuǎn)高于同尺寸的TiO₂納米顆粒及MOFs表面負(fù)載的TiO₂，充分展示了“分子隔間”的結(jié)構(gòu)優(yōu)越性。研究表明在II型隔間中的TiO₂比I型隔間中的TiO₂催化性能高44倍，揭示了介孔微環(huán)境對(duì)催化活性的影響。值得一提的是，半導(dǎo)體納米材料與MOF在其孔道中的精確排布并未破壞MOF的局域有序結(jié)構(gòu)。兩種材料特性的高效協(xié)同，將能拓展出一系列新型的人工光合作用催化劑，有望推動(dòng)在光吸收波長范圍以及量子產(chǎn)率上的更大突破。

圖2 TiO₂納米顆粒在MOF不同介孔孔道中的精確定制

在此工作的開展的六年半時(shí)間內(nèi)，江卓和徐曉暉直面“納米功能材料連接、排列及取向的定制”這一關(guān)鍵科學(xué)挑戰(zhàn)，通過反復(fù)嘗試和不斷優(yōu)化，系統(tǒng)探究了MOF介孔孔道定制TiO₂生長的理論機(jī)制，最終實(shí)現(xiàn)了半導(dǎo)體納米材料在MOF中的無損填充。

此外，上?？萍即髮W(xué)馬延航教授、Hae Sung Cho研究員、Peter Oleynikov研究員、Osamu Terasaki教授為材料的結(jié)構(gòu)表征提供了重要幫助；廈門大學(xué)賈玫同學(xué)和程俊教授為結(jié)構(gòu)模擬提供了第一性原理計(jì)算；論文的合作者還包括武漢大學(xué)丁燈、王超、吳潔、周毅同學(xué)以及彭天佑教授。此工作獲得了國家自然科學(xué)基金，國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃，和武漢大學(xué)創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目的資助。武漢大學(xué)大型儀器共享平臺(tái)、測試中心、上海同步輻射光源以及合肥強(qiáng)磁場中心為此項(xiàng)工作的開展提供支撐。

圖3 此項(xiàng)目主要成員合影，從左至右依次為昝菱、徐曉暉、鄧鶴翔、江卓

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41586-020-2738-2

鄧鶴翔課題組網(wǎng)站：http://hdeng.whu.edu.cn/