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中科院金屬研究所沈陽材料科學(xué)國家研究中心聯(lián)合研究部能源催化材料課題組一直致力于金屬催化材料的高效利用與替代研究，尤其是在納米碳催化反應(yīng)機(jī)理和過程以及新穎碳催化反應(yīng)體系的研發(fā)方向開展了系統(tǒng)深入的研究工作，并于近期在納米碳基材料高效催化一級醇轉(zhuǎn)化方向取得系列研究進(jìn)展。 

　　課題組首先在碳納米管催化甲醇反應(yīng)體系中利用系統(tǒng)的催化劑結(jié)構(gòu)表征、反應(yīng)動力學(xué)測試、活性中心化學(xué)滴定和模型催化反應(yīng)等研究手段確認(rèn)碳材料催化一級醇轉(zhuǎn)化主要包括酸催化脫水反應(yīng)生成醚（或烯烴）和氧化還原催化生成醛的過程，而碳材料表面的羧基和羰基官能團(tuán)分別是兩個反應(yīng)的活性中心（Catalysis Science & Technology 2020, 10, 4952-4959）。進(jìn)一步將碳材料應(yīng)用于丁醇轉(zhuǎn)化反應(yīng)體系中可以發(fā)現(xiàn)其本征氧化還原能力取決于碳材料共軛尺寸的大小以及雜原子的引入。合理調(diào)控納米碳催化材料的化學(xué)組成和結(jié)構(gòu)，亦即其氧化還原能力，可以控制一級醇反應(yīng)進(jìn)行方向，從而實現(xiàn)對目標(biāo)產(chǎn)物選擇性的有效調(diào)控（Carbon 2020, DOI: 10.1016/j.carbon.2020.08.053）。 

　　利用上述碳材料催化構(gòu)效關(guān)系研究基礎(chǔ)，能源催化材料課題組齊偉研究員與福州大學(xué)林森和謝在來教授課題組展開合作，設(shè)計、制備了一種新型的石墨烯/氮化硼（BCN）納米復(fù)合催化材料。該材料的特點是石墨烯和氮化硼域共存在同一結(jié)構(gòu)中，二組分在納米尺度的雜化不僅能夠顯著提高復(fù)合材料在氧氣環(huán)境下的熱穩(wěn)定性，而且二者之間的協(xié)同作用賦予復(fù)合材料更高的催化反應(yīng)活性和目標(biāo)產(chǎn)物選擇性。實驗結(jié)合理論計算結(jié)果給出復(fù)合材料催化甲醇轉(zhuǎn)化過程的反應(yīng)路徑，實現(xiàn)了分子（原子）尺度上對反應(yīng)過程本質(zhì)的認(rèn)識（Science Advances 2020, 6: eaba5778）。 

　　上述三部分系列研究工作分別以全文形式在近期獲得發(fā)表，論文的第一作者分別為能源催化材料課題組研究生：嚴(yán)鵬強(qiáng)，李凡和張雪飛。相關(guān)材料和反應(yīng)體系的專利群也已提交申請，為推動碳催化的產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程打下堅實的基礎(chǔ)。 

　　相關(guān)工作獲得了國家自然科學(xué)基金、中科院青促會項目、遼寧省自然科學(xué)基金和沈陽材料科學(xué)國家研究中心的資助。 

　　論文全文鏈接： 

Methanol Oxidative Dehydrogenation and Dehydration on Carbon Nanotubes: Active Sites and Basic Reaction Kinetics：Catal. Sci. & Tech. 2020, 10, 4952-4959.     

Fan Li, Pengqiang Yan, Felix Herold, Alfons Drochner, Xueya Dai, Bingsen Zhang, Bastian J.M. Oxygen Assisted Butanol Conversion on Bifunctional Carbon Nanotube Catalysts: Activity of Oxygen Functionalities：Carbon 2020, DOI: 10.1016/j.carbon.2020.08.053.  

Methanol Conversion on Borocarbonitride Catalysts: Identification and Quantification of Active Sites：Science Advances 2020, 6: eaba5778. 

圖1. BCN 納米管復(fù)合材料的制備過程及其催化甲醇轉(zhuǎn)化路徑

圖2. BCN 納米管復(fù)合材料在甲醇轉(zhuǎn)化反應(yīng)中的催化活性、目標(biāo)產(chǎn)物選擇性和穩(wěn)定性

圖3. BCN 納米管復(fù)合材料催化甲醇轉(zhuǎn)化生成二甲醚和甲醛反應(yīng)活性中心定性與定量

圖4. 甲醇氧化脫氫反應(yīng)機(jī)理：-B-OH位點在反應(yīng)條件下的結(jié)構(gòu)變化

圖5. 理論計算分析BCNNTs催化甲醇轉(zhuǎn)化反應(yīng)路徑和活性中心