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制作具有更大容量的硬盤需要突破原有磁性材料的超順磁瓶頸。單分子磁體由于在高密度信息儲存、量子計算機和自旋電子器件等方面具有潛在的應(yīng)用價值，一直受到化學(xué)、物理及材料學(xué)家們的高度關(guān)注。但單分子磁體普遍存在磁阻塞溫度較低的缺陷，嚴重影響其被廣泛應(yīng)用于生活當(dāng)中。

近日，西安交通大學(xué)前沿院鄭彥臻教授課題組設(shè)計合成了一例具有D5h局部對稱性的鏑(III)單離子磁體，[Dy(L)2(py)5][BPh4] （HL = (S)-(-)-1-phenylethanol）。該單離子磁體軸向上采用帶有苯基的手性醇氧基配體，苯基與分子內(nèi)的吡啶配體及相鄰分子的苯基之間存在C?H???π作用和π???π堆積相互作用，從而增加了分子的剛性。該單離子磁體的自旋翻轉(zhuǎn)能壘Ueff = 1130(20) cm-1，在10 Oe s-1的掃速下，磁滯回線的開口溫度為22 K，2 K時的矯頑場達到1.7 T，零場冷ZFC的極大值溫度為23 K，與磁滯回線開口溫度基本保持一致，是目前最硬的D5h單離子磁體。英國曼徹斯特大學(xué)Chilton課題組利用自旋動力學(xué)計算說明了軸向配體的化學(xué)修飾改變了奧巴赫弛豫過程的起始躍遷以及與躍遷共振的振動模式，從而解釋了該化合物為什么相較于軸向為叔丁醇的異質(zhì)同晶化合物[Dy(OtBu)2(py)5][BPh4]的磁滯回線開口溫度提升了18 K。

該研究成果發(fā)表在國際知名期刊Chem（影響因子18.205）上，論文題目為“Enhancing Magnetic Hysteresis in Single-Molecule Magnets by Ligand Functionalization“。這是鄭彥臻課題組繼Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 16071; Nat. Commun., 2018, 9, 3134; Dalton Trans., 2019, 48, 8541; Chem. Eur. J., 2020, 26, 5893之后，近期在D5h單分子磁體體系研究中又一重要進展。西安交大前沿院博士生余可馨和英國曼徹斯特大學(xué)博士生Jon G.C. Kragskow為論文的共同第一作者，西安交大為論文的第一作者單位和通訊作者單位。

論文鏈接：

https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(20)30196-0

鄭彥臻課題組主頁：

http://gr.xjtu.edu.cn/web/zheng.yanzhen/home