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上海大學(xué)化學(xué)系于洋研究團(tuán)隊(duì)在Chem上發(fā)表前瞻性論文

來(lái)源:上海大學(xué)      2020-06-18
導(dǎo)讀:近日,上海大學(xué)理學(xué)院超分子化學(xué)與催化研究中心于洋研究團(tuán)隊(duì)以“Molecules in Confined Spaces: Reactivities and Possibilities in Cavitands”為題在《Chem》上發(fā)表前瞻性論文(IF: 18.205)。《Chem》創(chuàng)刊于2016年,作為Cell Press旗下第一本物質(zhì)科學(xué)期刊,致力于推廣化學(xué)及其交叉領(lǐng)域的創(chuàng)新性突破,旨在刊發(fā)解決具有全球挑戰(zhàn)性的應(yīng)用和基礎(chǔ)問(wèn)題的研究論文。該論文上海大學(xué)為第一單位、于洋教授為第一作者及通訊作者。

發(fā)展功能化的超分子體系是超分子化學(xué)領(lǐng)域的研究重點(diǎn)。在生物體內(nèi),由于酶和受體的屏蔽作用,單個(gè)分子與水介質(zhì)等分離而受限在其小空間內(nèi),導(dǎo)致催化、信號(hào)傳導(dǎo)、代謝和復(fù)制等奇特的生物現(xiàn)象。但由于對(duì)現(xiàn)象過(guò)度關(guān)注,人們往往容易忽視限制在這些過(guò)程中的科學(xué)本質(zhì)。于洋研究團(tuán)隊(duì)試圖回答相關(guān)生物過(guò)程的科學(xué)本質(zhì),圍繞人工酶模型的構(gòu)筑這一主題開(kāi)展研究?;诶赚嵎颖璠4]芳烴具有的獨(dú)特半球形骨架,發(fā)展了一種通過(guò)自組裝手段自上而下構(gòu)筑具有酶疏水空腔的超分子膠囊的新策略,提出了受限空間影響客體分子行為的概念(Acc. Chem. Res.2018,51,3031)。


Folded molecules in cavitands

該研究團(tuán)隊(duì)利用氫鍵、硫鍵和金屬配位鍵等非共價(jià)鍵構(gòu)筑三類(lèi)新型的超分子膠囊。通過(guò)客體分子的折疊,使得客體分子遠(yuǎn)離的兩端官能團(tuán)相互靠近,完成了不同尺寸中環(huán)化合物的有效合成(Angew. Chem. Int. Ed.2018, 57, 15091)?;趦捎H性客體在主體空腔和水介質(zhì)中分布的差異以及Se…N的相互作用模式,分別實(shí)現(xiàn)分子的去對(duì)稱(chēng)化(PNAS2019,116, 19815;J. Am. Chem. Soc.2020,142, 2396)和全疏水膠囊的構(gòu)建及其選擇性識(shí)別(PNAS2019,116, 17648;J. Am. Chem. Soc.2020,142, 5876)。在未來(lái)的研究中,研究團(tuán)隊(duì)將擴(kuò)展這類(lèi)大環(huán)主體分子的結(jié)構(gòu),實(shí)現(xiàn)更全面更細(xì)致的結(jié)構(gòu)仿生模擬,構(gòu)建具有酶功能的大環(huán)主體庫(kù),重點(diǎn)探索其限域空間的小分子行為,為超分子化學(xué)功能與應(yīng)用研究提供新的大環(huán)主體空間。

相關(guān)研究工作得到了上海大學(xué)理學(xué)院及化學(xué)系和物理系博士后流動(dòng)站的大力支持,并在國(guó)家自然基金、上海大學(xué)高峰高原學(xué)科建設(shè)、上海市教委東方專(zhuān)項(xiàng)和上海市高水平地方高校創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)“仿生智能高分子材料”等項(xiàng)目的資助下完成。

本論文鏈接:https://authors.elsevier.com/c/1bDPd8jWHE78Ny


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