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武漢大學(xué)汪成教授課題組JACS:提供簡單而普適的方法來拓展構(gòu)筑三維共價有機框架(3D COFs)的四面體節(jié)點

來源:武漢大學(xué)新聞網(wǎng)      2020-05-14
導(dǎo)讀:近期,國際權(quán)威期刊《美國化學(xué)會志》(Journal of the American Chemical Society)發(fā)表化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院汪成教授課題組的最新研究成果,該研究提供了一種簡單而普適的方法來拓展構(gòu)筑三維共價有機框架(3D COFs)的四面體節(jié)點。

近期,國際權(quán)威期刊《美國化學(xué)會志》(Journal of the American Chemical Society)發(fā)表化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院汪成教授課題組的最新研究成果,該研究提供了一種簡單而普適的方法來拓展構(gòu)筑三維共價有機框架(3D COFs)的四面體節(jié)點。

論文題為《將單體從平面扭轉(zhuǎn)至四面體合成共價有機框架》(“Twist Building Blocks from Planar to Tetrahedral for the Synthesis of Covalent Organic Frameworks”)。博士研究生高超(武漢大學(xué))和黎建博士(北京大學(xué))為論文共同第一作者,汪成與北京大學(xué)孫俊良研究員為共同通訊作者。

共價有機框架(Covalent Organic Frameworks, COFs)是一類新興的晶態(tài)有機多孔材料,在眾多領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。當(dāng)前COFs的研究主要集中在二維體系,三維(3D)COFs的報道仍然很少。究其原因,主要是3D COFs的合成難度大、結(jié)構(gòu)表征困難、構(gòu)筑基元特別是立體構(gòu)筑基元非常有限等。從立體幾何角度來看,3D COFs的構(gòu)建通常需要一個可向三維空間延伸的立體構(gòu)筑單元。然而,現(xiàn)有的四面體節(jié)點種類很匱乏(主要為四苯基甲烷或金剛烷的衍生物),嚴重限制了3D COFs的發(fā)展。

前期研究中,汪成課題組提出了“4+4”連接方式來構(gòu)筑三維COFs的拓撲設(shè)計新策略。本文中,他們通過增加空間位阻將平面型分子扭轉(zhuǎn)成四面體的策略,采用“4+4”連接方式,利用取代基不同的聯(lián)苯基前體合成了具有不同維度的兩種COFs(2D-BPTA-COF和3D-BMTA-COF)。由結(jié)構(gòu)解析得知,2D-BPTA-COF為層狀堆積結(jié)構(gòu),聯(lián)苯的二面角為~ 0?;當(dāng)在聯(lián)苯鄰位引入位阻較大的甲基后,其二面角變?yōu)閪 60?,3D-BMTA-COF具有為五重互鎖pts結(jié)構(gòu)。此結(jié)構(gòu)表明,通過增加位阻可將前體分子從平面型扭轉(zhuǎn)成四面體構(gòu)型,進而構(gòu)筑3D COFs,為后續(xù)豐富三維COFs的結(jié)構(gòu)多樣性提供了一種新思路。

論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b13824



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