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近日，國際化學與材料領域頂級期刊《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition，影響因子12.2）報道了北京理工大學前沿交叉科學研究院黃佳琦課題組在鋰硫（Li–S）電池多相催化方面的研究新進展，相關研究成果以“Electrochemical Phase Evolution of Metal-Based Pre-Catalysts for High-Rate Polysulfide Conversion”為題在線發(fā)表。該工作第一作者為北京理工大學前沿交叉科學研究院博士研究生趙夢，共同第一作者為彭翃杰博士，通訊作者為北京理工大學黃佳琦教授。

　　工作狀態(tài)下的催化劑的相/結構演變對其催化活性和反應動力學具有重要影響。目前，催化劑原位相演化的理解與探究僅限于質子氫/氧（水）電化學，在非質子電化學領域的相應研究相對匱乏。而非質子電化學反應卻是具有高能量密度的堿金屬（Li/Na/K）-硫族元素（S/O₂）電池的基石。由于涉及到多電子轉移反應，這些電池體系往往需要高效的電催化劑來促進電化學反應的遲緩動力學。然而，目前尚不清楚這些催化劑在非質子環(huán)境中如何演化以及這種演化行為對催化性能的真實影響。探究非質子環(huán)境中大半徑堿金屬陽離子和中間體在催化劑演變中的作用，對于理解電催化劑的作用并確定其真實活性催化相/位點具有重要意義，這也是合理設計新催化劑和性能更好的電池的先決條件。

　　該團隊研究了在工作狀態(tài)下Li–S電池中金屬基預催化劑的原位相演化過程。并借助先進的表征技術揭示電化學循環(huán)誘導單晶Co₄N向富含活性位點的多晶CoS_x的原位轉變現象（圖1）。該演變產物高度適應富含多硫化物的非質子環(huán)境，并且在模型實驗中表現出對含硫物質轉化反應動力學的較高催化活性。該團隊利用密度泛函理論計算了在多硫化物刻蝕作用下，Co₄N顆粒表面和體相中不同空位的形成能，驗證了多硫化物刻蝕引起的相演化機理?；趶V泛的鈷基化合物和其他金屬元素的進一步計算證明了電化學誘導硫化現象的普適性，并預測了在Li–S電池中使用的大多數金屬及其富金屬化合物催化劑中，含零價金屬原子的化合物將被全部或部分硫化。

圖1. 預催化劑的原位電化學相演變的示意圖和對應的電子顯微圖像。富金屬化合物作為預催化劑（以Co₄N為例）在工作電池中經歷原位“馬賽克化”相演變的過程示意圖。

　　當Co₄N預催化劑被引入Li–S電池，原位相演化產生的高活性催化劑使得電池在動力學苛刻的條件下（例如10 C倍率和低至4.7 mL mg_S^?1的E/S比）仍具有出色的性能。該工作將對Li–S電池以外的電化學和Co₄N以外的催化材料產生廣泛影響，包括對原位生成的硫化物的催化活性相研究，通過電化學演化來設計新型電催化劑，以及從含水電化學向質子惰性電化學轉變的研究的新的認識與應用。

　　論文詳情：

　　Meng Zhao, Hong-Jie Peng, Bo-Quan Li, Xiao Chen, Jin Xie, Xinyan Liu, Qiang Zhang, Jia-Qi Huang*. Electrochemical Phase Evolution of Metal-Based Pre-Catalysts for High-Rate Polysulfide Conversion, Angewandte Chemie International Edtion , doi: 10.1002/anie.202003136.

　　論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202003136

附作者簡介：

　　黃佳琦，北京理工大學前沿交叉科學研究院教授，博士生導師，九三學社社員。主要開展能源界面化學研究。在Angew Chem Int Ed, J Am Chem Soc, Adv Mater, Adv Funct Mater, Sci Bull等期刊發(fā)表研究工作100余篇，h因子為68，其中40余篇為ESI高被引論文。入選首屆中國科協青年人才托舉計劃，獲評中國化工學會侯德榜化工科技青年獎，中國顆粒學會青年顆粒學獎，國家萬人計劃青年拔尖人才，2018、2019年科睿唯安高被引科學家等。