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卟啉結構普遍存在于天然產物中，具有豐富的光電與配位特性，在光電功能材料等領域具有重要理論價值與良好應用前景。近年來，為進一步拓展卟啉結構性能，發(fā)展結構新穎、性能獨特的新型異卟啉研究也引起了廣泛關注。近日，華東理工大學費林加諾貝爾科學家聯(lián)合研究中心的解永樹教授團隊在染料敏化太陽能電池和異卟啉領域取得階段性研究進展，相關研究成果發(fā)表于《美國化學會志》和《化學科學》。

染料敏化太陽能電池 (DSSCs) 是一種成本較低、效率較高的光伏技術。染料敏化劑是其實現(xiàn)光電轉換的關鍵組分，在太陽能吸收與電子激發(fā)與轉移等過程中發(fā)揮重要作用。作為一類代表性敏化劑，卟啉具有光譜響應范圍寬、可修飾位點多及激發(fā)態(tài)壽命長等優(yōu)勢。但是，卟啉染料在 400 和 550 nm左右的吸收缺陷制約了其光伏性能的進一步提升。將吸收互補的染料與卟啉按一定比例進行共敏化，可得到具有全光譜吸收特性的高效電池器件。但該方法存在染料分子間競爭吸附、不均勻分布、器件優(yōu)化過程復雜及可控性差等問題。為此，解永樹教授課題組在前期研究基礎上，將卟啉與吸收互補的純有機小分子染料通過柔性碳鏈進行共價連接，發(fā)展了一類新型 “協(xié)同伴侶染料”，在實現(xiàn)全光譜吸收的同時，兩種互補結構單元在器件中以 1:1 的精準比例均勻、致密分布，實現(xiàn)了電壓與電流的協(xié)同提升，最終取得了12.4% 的碘電解質電池最高效率。同時，染料的雙吸附基團提升了電池穩(wěn)定性。此外，該類染料的電池器件具有制備簡便、可控性好、光伏性能對橋連基團長度依賴性不強等優(yōu)勢。該研究成果為發(fā)展高效染料敏化電池提供了全新思路。相關研究成果 “Efficient Solar Cells based on Concerted Companion Dyes Containing Two Complementary Components: An Alternative Approach for Cosensitization” 近期發(fā)表于《美國化學會志》。

此外，解永樹教授團隊在新型異卟啉骨架構建方面也取得重要進展。該研究團隊以線型共軛八吡咯為原料，巧妙利用共軛多吡咯骨架的折疊構象，將空間上靠近的吡咯 ?-位點選擇性連接，合成一種結構新穎的含三吡咯側臂的異卟啉大環(huán) 1。該化合物具有大環(huán)與線型兩個配位環(huán)境，線型單元與 Ni²⁺配位可生成單核鎳配合物 2A/2B，大環(huán)進一步與 Cu²⁺配位，則生成異核雙金屬配合物 3A/3B。有趣的是，TFA 的加入可以催化 P 螺旋和 M螺旋手性之間的轉化，定量實現(xiàn) 2A 到 2B 的非對映異構體互變，該結果有望應用于刺激響應型手性分子機器的構建。相關研究成果 “Tripyrrin-Armed Isosmaragdyrins: Synthesis, Heterodinuclear Coordination, and Protonation-Triggered Helical Inversion” 近期發(fā)表于《化學科學》。

近年來，解永樹教授課題組在新型卟啉及異卟啉分子設計、合成與功能化研究領域取得了一系列重要成果 (Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 1537; JACS, 2019, 141, 5294; Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 5925; Chem. Sci., 2019, 10, 2186; Chem. Rev., 2017, 117, 2203; Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55,3063; JACS, 2015, 137, 14055; Chem. Soc. Rev., 2015, 44, 1101; Angew. Chem. Int. Ed., 2014, 53, 10955; Angew. Chem. Int. Ed., 2014, 53, 14069; JACS, 2013, 135, 19119)。

 該研究主要是由博士生曾凱雯、張鍇及李成杰副教授在解永樹教授指導下完成的，晶體測試方面得到曼徹斯特大學楊四海教授的支持，光譜測試等方面得到日本九州大學Hiroyuki Furuta 教授的幫助。該研究還得到了田禾院士的悉心指導和朱為宏教授的大力支持，并受到國家自然科學基金、上?？萍贾卮髮ｍ?、上?？萍紘H合作以及上海高校特聘教授 (東方學者) 等項目的支持。

原文鏈接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b12675

https://doi.org/10.1039/C9SC06197E