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水污染問題目前已成為世界上最為緊迫的環(huán)境問題之一。全氟烷基化合物，例如全氟辛基磺酸（PFOS）和全氟辛酸（PFOA），廣泛用于含氟聚合物、泡沫滅火劑等生產(chǎn)領(lǐng)域。因其具有高毒性、持久性、生物積累性、遠(yuǎn)距離遷移性等性質(zhì)，對人類健康和環(huán)境產(chǎn)生了嚴(yán)重的危害。目前檢測PFOS和PFOA的方法大多需要精密的儀器和復(fù)雜的操作，而成本低、操作簡單的光譜法則受限于較低的靈敏度。因?yàn)镃-F鍵的高鍵能，PFOS和PFOA的降解十分困難，且會(huì)產(chǎn)生新的有毒副產(chǎn)物，吸附是凈化污染水源最有效的方法。但是，活性炭、樹脂等經(jīng)典的吸附劑缺乏對PFOS和PFOA的特異性。目前PFOS和PFOA的特異性吸附劑的研究還很少，而且缺乏在同一體系實(shí)現(xiàn)實(shí)時(shí)檢測和高效吸附。因此，設(shè)計(jì)合成對PFOS和PFOA具有選擇性強(qiáng)鍵合的人工受體，同時(shí)實(shí)現(xiàn)高靈敏檢測和特異性吸附具有重要意義。

近日，根據(jù)PFOS和PFOA的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，南開大學(xué)郭東升教授課題組設(shè)計(jì)了胍基修飾杯芳烴主體，用于特異性結(jié)合PFOS和PFOA。并以此構(gòu)建了高靈敏超分子傳感和高效吸附體系，用以檢測和吸附污水中的PFOS和PFOA。首先，作者詳細(xì)考察了胍基杯芳烴與PFOS和PFOA的鍵合行為。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該杯芳烴通過靜電、氫鍵、范德華和疏水作用等協(xié)同作用達(dá)到對PFOS和PFOA強(qiáng)鍵合，其結(jié)合常數(shù)可達(dá)納摩爾（nM）級。

胍基杯芳烴高靈敏特異性檢測和高效吸附全氟污染物

借助指示劑置換檢測方法，利用熒光素作為熒光指示劑，作者在緩沖溶液、自來水和湖水中實(shí)現(xiàn)了對PFOS和PFOA的熒光定量檢測。檢測限可低至21.4 nM (11.3 μg L-1)，表明該檢測方法能夠直接應(yīng)用于機(jī)場、工業(yè)園區(qū)和軍事基地附近等重度污染水源的檢測。對于輕度污染水源中PFOS和PFOA的檢測，可以通過固相萃取濃縮后再進(jìn)行檢測的方法實(shí)現(xiàn)。另外，作者利用手機(jī)app，建立了PFOS和PFOA的標(biāo)準(zhǔn)曲線，無需專業(yè)的分光光度計(jì)即可實(shí)現(xiàn)對PFOS和PFOA的可視化檢測。

進(jìn)而，作者構(gòu)筑了負(fù)載四氧化三鐵納米粒子的胍基杯芳烴組裝體，通過簡單的磁吸附和過膜處理，能夠有效的吸附分離水中的PFOS和PFOA。這一基于杯芳烴分子識別和組裝的超分子策略對污水中全氟污染物的檢測和吸附分離具有廣闊的應(yīng)用前景。

這一研究成果已于近期發(fā)表在Nature Communications 上，文章第一作者是南開大學(xué)博士研究生鄭哲，通訊作者是郭東升教授。

Guanidinocalix[5]arene for sensitive fluorescence detection and magnetic removal of perfluorinated pollutants
Zhe Zheng, Huijuan Yu, Wen-Chao Geng, Xin-Yue Hu, Yu-Ying Wang, Zhihao Li, Yuefei Wang, Dong-Sheng Guo
Nat. Commun., 2019, 10, 5762, DOI: 10.1038/s41467-019-13775-1