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廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院程俊教授課題組在金團簇動態(tài)相變催化研究取得重要進展

來源:廈門大學(xué)      2019-12-04
導(dǎo)讀:廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院程俊教授課題組在金團簇動態(tài)相變催化研究方面取得重要進展,相關(guān)研究成果以”Solid-to-liquid phase transitions of sub-nanometer clusters enhance chemical transformation”為題在線發(fā)表于《自然·通訊》(Nature Communications, 2019,10, 5400)。


1925年Taylor提出催化活性位點的概念后,化學(xué)家們就致力于表征活性位點的微觀結(jié)構(gòu),并理解活性位點的原子特殊排列是如何加速化學(xué)反應(yīng)。近年來,越來越多的原位譜學(xué)和顯微學(xué)表征以及電子結(jié)構(gòu)計算研究表明在反應(yīng)過程中催化劑結(jié)構(gòu)是在不斷變化的。催化劑動態(tài)結(jié)構(gòu)演化往往發(fā)生在宏觀時間尺度,而基元反應(yīng)往往發(fā)生在納/皮秒的時間尺度,因此在研究基元反應(yīng)過程時催化劑活性位結(jié)構(gòu)仍然被認為是靜態(tài)不變的。但是,如果催化劑結(jié)構(gòu)動態(tài)變化的時間尺度與化學(xué)反應(yīng)的時間尺度一致將會出現(xiàn)什么情況呢?在此之前還未有研究工作報道從這一角度來研究催化劑結(jié)構(gòu)動態(tài)變化對基元反應(yīng)的影響。

程俊教授課題組首次結(jié)合從頭算分子動力學(xué)模擬和自由能計算方法詳細研究了模型基元反應(yīng)與金團簇結(jié)構(gòu)動態(tài)演化耦合效應(yīng),準(zhǔn)確計算沿反應(yīng)坐標(biāo)的自由能曲線,獲得反應(yīng)自由能變化和能壘。通過系統(tǒng)研究不同溫度下的自由能變化,觀察到反應(yīng)自由能隨溫度升高而異常降低,并且發(fā)現(xiàn)反應(yīng)熵變在特定溫度區(qū)間出現(xiàn)一個由基元反應(yīng)過程中團簇準(zhǔn)一級固-液相變造成的類高斯分布的巨大峰值。在亞納米團簇催化劑上,反應(yīng)物種的吸附狀態(tài)(從反應(yīng)物經(jīng)過渡態(tài)至產(chǎn)物)可以改變團簇的相變溫度,進而導(dǎo)致在特定溫度區(qū)間團簇從固態(tài)變成液態(tài)。相變導(dǎo)致的巨大熵增使得反應(yīng)自由能驟降,推動反應(yīng)進行。

團簇固液相變引起的異常反應(yīng)熵的變化示意圖

同時,在模型負載催化體系A(chǔ)u/MgO也發(fā)現(xiàn)這一現(xiàn)象,說明這一理論計算發(fā)現(xiàn)的相變催化現(xiàn)象很可能廣泛存在于實際催化過程中。對不同類型反應(yīng)的研究表明,這種相變催化效應(yīng)大小不同,說明其對催化選擇性會有影響。這一研究工作的重要性體現(xiàn)在對局域化學(xué)反應(yīng)與廣域化學(xué)環(huán)境(含催化材料)的復(fù)雜長程耦合作用(特別是熵效應(yīng))提出一個新的詮釋,也為生物酶催化中蛋白質(zhì)結(jié)構(gòu)動態(tài)演化的重要作用提供一些新的思路。

該研究工作在程俊教授指導(dǎo)下完成,博士生孫娟娟為第一作者。研究工作得到國家自然科學(xué)基金委“碳基能源轉(zhuǎn)化利用的催化科學(xué)”重大研究計劃培育項目的支持。

論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-019-13509-3


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