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大連化物所丁云杰研究員和宋憲根副研究員團隊實現(xiàn)“活性炭負載貴金屬納米顆粒的單原子級分散”

來源:大連化物所      2019-11-27
導讀:近日,大連化物所合成氣轉(zhuǎn)化與精細化學品研究中心(DNL0805)丁云杰研究員和宋憲根副研究員團隊開發(fā)出一種可大規(guī)模生產(chǎn)的活性炭負載貴金屬納米顆粒單原子級分散的普適性技術(shù)。

研究人員利用CO/CH3I熱處理,可實現(xiàn)活性炭高負載量(5 wt.% )的Rh,Ir,Pt,Pd,Ru和Ag等貴金屬納米顆粒的單原子級分散。與上海應用物理研究所姜政研究員、嘉興學院林祥松副教授合作,深入研究了Rh納米顆粒的分散過程和分散機理,發(fā)現(xiàn)在CO/CH3I作用下,該Rh納米顆粒會自發(fā)逐漸分散為Rh(CO)2I3(O–AC)的單核絡合物以及少量的Rh(CO)I4(O–AC)。

  負載型貴金屬催化劑廣泛應用于各種多相催化反應中。然而,由于中毒、積碳和燒結(jié)等原因,經(jīng)常會導致金屬納米顆粒(NPs)失活,其中NPs通過奧斯特瓦爾德的熟化過程發(fā)生聚集是其失活的重要原因之一。研究人員開發(fā)了許多通過分散貴金屬NPs來逆轉(zhuǎn)燒結(jié)過程的方法,比如氧化還原法、氯化法、氧氯化法、鹵代烴熱處理法等。但目前的方法操作條件通常比較苛刻,對大多數(shù)貴金屬缺乏通用而簡單的分散方法,由于奧斯特瓦爾德熟化效應的限制,分散的程度普遍不夠高。

  本研究以Rh為例發(fā)現(xiàn),適當?shù)臏囟?、CO/CH3I和含氧官能團對Rh納米顆粒的完全單分散至關(guān)重要。相同條件下,單獨的CO或CH3I,或較低的溫度,或失去表面氧官能團的活性炭載體都不能實現(xiàn)單原子級分散。研究發(fā)現(xiàn)CH3I會在金屬納米顆粒表面均裂產(chǎn)生碘自由基(I·),I·和CO協(xié)同作用可促進Rh納米顆粒表面金屬原子間的Rh-Rh鍵斷裂和Rh(CO)xIy(O–AC)的形成,從而實現(xiàn)Rh納米顆粒的逐漸減小和逐步分散,載體表面的氧官能團為分散后的Rh單核絡合物提供錨定位點。

  相關(guān)成果發(fā)表于《自然-通訊》上。該工作得到國家重點研發(fā)項目的資助。這也是獻禮大連化物所七十周年所慶的文章之一。


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