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氧析出反應(yīng)(OER)是眾多能源轉(zhuǎn)換系統(tǒng)的關(guān)鍵半反應(yīng)。然而由于該反應(yīng)的動力學(xué)過程緩慢，即使借助貴金屬催化劑，該反應(yīng)的效率依然非常低。開發(fā)高效廉價(jià)的OER電催化劑具有一定的挑戰(zhàn)性。MOFs材料具有孤立的活性位點(diǎn)和大的比表面積，是高效催化劑的候選材料。但是由于MOFs材料的導(dǎo)電性差、活性位點(diǎn)容易被配體包埋，導(dǎo)致MOFs催化劑的電催化活性并不令人滿意。 MOFs材料在電催化領(lǐng)域的應(yīng)用研究仍處于初級階段。基于此，中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院李光琴教授和中南大學(xué)物理與電子學(xué)院劉敏教授合作，提出通過在MOFs中引入缺陷配體的策略來調(diào)控MOFs的電催化性能。缺陷的單羧酸配體的引入，一方面可以在MOFs中引入暴露的活性位點(diǎn)，另一方面可能會對MOFs的電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行有效調(diào)控，從而提高MOFs的電催化活性。這將為發(fā)展MOFs電催化劑，提供新的思路。 

通過引入缺陷配體調(diào)控MOF電子結(jié)構(gòu)，增強(qiáng)電催化活性 

        首先為了驗(yàn)證 “缺陷配體”策略的可行性，該團(tuán)隊(duì)選用一種層狀的由金屬鈷和對苯二甲酸配位形成的MOFs(CoBDC)作為例子通過理論計(jì)算對材料的電子結(jié)構(gòu)和理論活性進(jìn)行研究。理論計(jì)算結(jié)果表明：部分引入缺陷的二茂鐵單甲酸配體后，材料的電子結(jié)構(gòu)能夠被有效調(diào)控，價(jià)帶和導(dǎo)帶間的帶隙減小，金屬鈷的離域化程度增加，從而優(yōu)化了中間體的吸附，提高了材料的理論活性。

        基于理論計(jì)算，該團(tuán)隊(duì)合成了CoBDC,并引入二茂鐵單甲酸的缺陷MOFs(CoBDC-Fcx)。通過將MOFs負(fù)載在泡沫鎳基底上可以制備出規(guī)整的缺陷MOF納米陣列CoBDC-Fc-NF。接下來他們使用同步輻射X射線吸收光譜，對材料的電子結(jié)構(gòu)和配位環(huán)境進(jìn)行了研究，結(jié)果表明：缺陷配體的引入確實(shí)能夠有效調(diào)控材料的電子結(jié)構(gòu)，同時(shí)引入配位不飽和的缺陷位點(diǎn)作為高活性的催化位點(diǎn)。電催化活性測試發(fā)現(xiàn)，引入缺陷配體二茂鐵單甲酸后，材料的電催化OER活性，能夠得到明顯提高。同時(shí)該團(tuán)隊(duì)也在CoBDC中引入其他的單羧酸配體如對醛基苯甲酸和對氨基苯甲酸，并測試其催化性能，發(fā)現(xiàn)同樣能提高CoBDC的電催化活性，證明該方法具有一定的普適性。該工作不但為拓展MOFs在電催化劑方面的應(yīng)用提供了新的思路，而且為電催化劑的設(shè)計(jì)，提供了新策略。

        上述研究進(jìn)展發(fā)表于Nature Communications雜志，中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院為第一完成單位，中山大學(xué)化學(xué)學(xué)院李光琴教授和中南大學(xué)物理與電子學(xué)院劉敏教授為共同通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、日本光源，廣東省“珠江人才計(jì)劃”引進(jìn)創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目的大力支持。

        論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-13051-2