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1T' MoTe2是一種典型的二維半金屬過渡金屬硫族材料，具有相轉(zhuǎn)變、超導(dǎo)及磁阻等特性，在新型開關(guān)器件和拓?fù)鋱鲂?yīng)晶體管領(lǐng)域具有很大的應(yīng)用前景。結(jié)構(gòu)決定性質(zhì)，1T' MoTe2是單斜晶體結(jié)構(gòu)的各向異性材料，意味著它在各向異性光學(xué)領(lǐng)域，如偏振寬光譜探測器、偏振等離子體激元和非線性光學(xué)等方面具有潛在的應(yīng)用優(yōu)勢。但1T' MoTe2晶體最基本的光學(xué)參數(shù)仍未被揭示，如復(fù)折射率、光學(xué)吸收等性質(zhì)。其一是由于合成形貌、層數(shù)以及相可控的1T' MoTe2晶體仍存在挑戰(zhàn)，其二是由于1T' MoTe2晶體，尤其是少層晶體非常不穩(wěn)定，使得材料的結(jié)構(gòu)表征條件極為嚴(yán)苛。
近日，西北工業(yè)大學(xué)馮晴亮副教授課題組以此為研究背景，采用化學(xué)氣相沉積法可控的合成了形貌和層數(shù)可控的1T' MoTe2晶體，深入研究了其各向異性光學(xué)特性，如光學(xué)復(fù)折射率、光學(xué)吸收，并建立了一種無損、快速指認(rèn)晶向的顯微光學(xué)成像法，相關(guān)工作發(fā)表于近期的Small (smll.201903159,, IF=10.856)，并被選為當(dāng)期的內(nèi)封面報(bào)道文章(, 圖1)。光學(xué)和原子力顯微成像表明所制備的1T' MoTe2晶體表面潔凈且晶疇尺寸可達(dá)60 μm，具有明顯的各向異性生長行為（圖2）。透射電子顯微鏡和選區(qū)電子衍射成像表明所制備的MoTe2晶體為1T'相，且為單晶。角分辨偏振拉曼光譜證實(shí)了1T' MoTe2晶體的各向異性晶格方向。
圖1：封面示意圖
在此基礎(chǔ)上，作者利用角分辨偏振光學(xué)襯度譜研究了1T' MoTe2單晶的各向異性光學(xué)吸收性質(zhì)（圖3）。結(jié)果表明1T' MoTe2單晶在綠光區(qū)域具有最強(qiáng)的各向異性吸收，其次是藍(lán)光區(qū)域，而紅光區(qū)域幾乎沒有變化。經(jīng)分析，1T' MoTe2單晶的（010）取向（Mo鏈）顯示出最強(qiáng)的綠光區(qū)及藍(lán)光區(qū)各向異性吸收，而（100）取向則相反。
圖2. 化學(xué)氣相沉積法生長單晶1T' MoTe2材料
圖3. 三層1T' MoTe2晶體的線性二色性
利用第一性原理計(jì)算獲得了1-3層1T' MoTe2單晶的態(tài)密度，探究了其在可見光區(qū)域的帶內(nèi)躍遷過程，首次揭示了1T' MoTe2晶體在可見光區(qū)550 nm附近的各向異性光學(xué)吸收主要是源于Mo原子的dz2軌道和Te原子的px軌道中電子的帶內(nèi)躍遷。
在此基礎(chǔ)上，作者利用菲涅爾公式計(jì)算了1T' MoTe2多層結(jié)構(gòu)的吸收光譜（圖4），結(jié)果顯示（100）和（010）方向上的折射率在可見光范圍內(nèi)明顯不同，證實(shí)了1T' MoTe2晶體的光學(xué)各向異性。550 nm波長處的消光系數(shù)k大于折射率n，證實(shí)了1T' MoTe2晶體具有金屬特性。該特性使得其有望在可見光區(qū)域產(chǎn)生各向異性表面等離子體。
圖4. 多層光子結(jié)構(gòu)示意圖及光學(xué)吸收計(jì)算。
最后，作者利用角分辨偏振光學(xué)成像法對1T' MoTe2晶體進(jìn)行了表征（圖5），其結(jié)果與角分辨偏振光學(xué)吸收光譜、偏振拉曼光譜的測量結(jié)果相一致，實(shí)現(xiàn)了晶格取向的快速、無損鑒定。
圖5. 角分辨率偏振光學(xué)成像法快速無損指認(rèn)1T' MoTe2晶體的晶格方向。
這項(xiàng)工作不僅提供了一種快速無損判別各向異性二維材料晶界和晶格取向的方法，也為二維各向異性材料在偏振光學(xué)，凝聚態(tài)物理和新概念器件方面的理論研究和實(shí)際應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。文章的第一作者為西北工業(yè)大學(xué)2016級碩士研究生朱美潔，西北工業(yè)大學(xué)的馮晴亮副教授為通訊作者，翟天佑教授和徐華副教授為共同通訊作者。北京大學(xué)張錦教授課題組、華中科技大學(xué)翟天佑教授課題組、陜西師范大學(xué)徐華副教授課題組、西北工業(yè)大學(xué)陸華副教授等在微區(qū)光學(xué)測量，結(jié)構(gòu)表征及光學(xué)性質(zhì)計(jì)算等方面提供了有力支持。此外，該工作得到了國家自然科學(xué)基金、中央高?；A(chǔ)研究基金、陜西省重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、陜西省自然科學(xué)基金的支持。
聲明：化學(xué)加刊發(fā)或者轉(zhuǎn)載此文只是出于傳遞、分享更多信息之目的，并不意味認(rèn)同其觀點(diǎn)或證實(shí)其描述。若有來源標(biāo)注錯(cuò)誤或侵犯了您的合法權(quán)益，請作者持權(quán)屬證明與本網(wǎng)聯(lián)系，我們將及時(shí)更正、刪除，謝謝。 電話：18676881059，郵箱：gongjian@m.yqxsz.com
