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第一作者：仇江回
通訊作者：彭娟
通訊單位：寧夏大學(xué)
論文DOI：10.1016/j.cej.2025.165447

寧夏大學(xué)彭娟團隊通過一步水熱法成功制備了自支撐SnO?/NF電極，實現(xiàn)了聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）塑料衍生的乙二醇（EG）高效電催化氧化為高附加值甲酸鹽（法拉第效率達(dá)99.8%）。結(jié)合陰極CO?還原反應(yīng)（CO?RR），構(gòu)建了PET氧化||CO?RR耦合系統(tǒng)，在2.9 V電壓下甲酸鹽總法拉第效率達(dá)182%，為廢棄塑料資源化利用提供了新策略。

全球每年約7000萬噸PET塑料因難降解性主要通過填埋或焚燒處理，造成嚴(yán)重環(huán)境與資源浪費。同時，化石燃料過度使用導(dǎo)致CO?過量排放加劇溫室效應(yīng)。傳統(tǒng)PET回收技術(shù)（如機械回收）經(jīng)濟性低，而電催化技術(shù)因反應(yīng)條件溫和、選擇性高、碳排放低，成為塑料升級回收的理想途徑。然而，現(xiàn)有EG氧化反應(yīng)（EGOR）催化劑依賴貴金屬，成本高且易中毒，亟需開發(fā)高效廉價的替代材料。

1. 催化劑設(shè)計與性能

研究團隊通過調(diào)控SnO?負(fù)載量優(yōu)化電極性能，發(fā)現(xiàn)SnO?的氧親和位點可抑制析氧副反應(yīng)，并通過界面電子效應(yīng)調(diào)控Ni活性中心的d帶中心位置，促進(jìn)醛中間體吸附與C-C鍵斷裂。

圖1. SnO?/NF電極的結(jié)構(gòu)表征

圖2. SnO?/NF電極電化學(xué)測試和產(chǎn)物分析

2. 反應(yīng)機制

原位拉曼與FTIR表明：EGOR遵循“電化學(xué)-化學(xué)串聯(lián)”路徑，NiOOH作為活性中心氧化EG，SnO?作為電子傳輸層促進(jìn)中間體轉(zhuǎn)化。DFT計算證實SnO?使Ni位點d帶中心上移，降低CHOCHO*形成的能壘（0.55 eV vs. NiOOH的0.77 eV）。

圖3. SnO?/NF電極反應(yīng)機理研究

圖4. DFT計算結(jié)果

3. 實際應(yīng)用

將PET水解液（EG+TPA）與CO?RR耦合，系統(tǒng)在30 h穩(wěn)定性測試中保持高效運行，最終分離獲得87.62%對苯二甲酸和89.1%甲酸鈉。

圖5. PET的升級回收

該工作通過SnO?/Ni界面工程實現(xiàn)了PET塑料與CO?協(xié)同轉(zhuǎn)化，兼具環(huán)境與經(jīng)濟效益。未來可通過擴大電極尺寸、優(yōu)化反應(yīng)器設(shè)計推動工業(yè)化應(yīng)用，為“雙碳”目標(biāo)下廢棄碳資源循環(huán)提供新思路。

彭娟教授：寧夏大學(xué)教授、博士生導(dǎo)師，2023-2024連續(xù)兩年入選全球前2%頂尖科學(xué)家榜單。2016年入選寧夏“百人計劃”人才，2018年入選自治區(qū)科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才。主持完成了項國家自然科學(xué)基金項目及多項省部級項目。在研主持國家自然科學(xué)基金項目地區(qū)項目1項，重點項目子課題1項及多項省部級項目。以第一作者或通訊作者發(fā)表學(xué)術(shù)論文60余篇，單篇最高被引 2000余次。相關(guān)文章發(fā)表在高質(zhì)量期刊如Nano Letters, Small, Journal of Materials Chemistry A, Materials Today Nano, Materials Today Advances, ACS Applied Materials and Interfaces 等。授權(quán)發(fā)明專利2項，實用新型專利1項。1篇文章入選“中國最具國際影響百篇論文”。獲第六屆中國僑界貢獻(xiàn)創(chuàng)新人才獎。獲寧夏科技進(jìn)步獎三等獎（排名2)，指導(dǎo)研究生獲得寧夏回族自治區(qū)優(yōu)秀碩士學(xué)位論文；榮獲寧夏優(yōu)秀自然科學(xué)論文一等3項，二等獎2項，三等獎1項。指導(dǎo)本科生和研究生獲自治區(qū)“互聯(lián)網(wǎng)+”創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)大賽銀獎和銅獎，指導(dǎo)本科生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)項目國家級2項，區(qū)級3項。主編教材1部，參編教材2部。