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Adv. Energy Mater. 廈門大學張力課題組基于環(huán)己六酮有機負極的鋰離子高容量超快存儲

來源:廈門大學      2022-07-01
導讀:近日,廈門大學張力教授課題組和吳德印教授課題組合作,在環(huán)己六酮(C6O6)有機負極材料深度儲鋰研究中取得新進展,相關(guān)成果以“Eight-Electron Redox Cyclohexanehexone Anode for High-Rate High-Capacity Lithium Storage”為題發(fā)表于Advanced Energy Materials(DOI: 10.1002/aenm.202201347)。

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用含碳、氫、氧等元素的有機電極材料取代傳統(tǒng)無機負極材料,是未來綠色鋰離子電池極具吸引力的方向之一。當前,作為鋰離子電池(LIBs)電極材料的有機分子存在電子電導率低、氧化還原動力學遲緩、在碳酸酯類電解液中溶解度高以及倍率性能差等突出瓶頸問題,限制了其在電化學儲能中的實際應用。針對上述問題,研究團隊致力于發(fā)展高比容量和高倍率的新型有機電極材料及其制備技術(shù),已取得階段性研究成果(Adv. Mater. 202133, 2104039,Adv. Energy Mater. 20188, 1802273)。
在前期研究基礎(chǔ)上,本工作開展環(huán)己六酮(C6O6)有機小分子深度儲鋰行為的研究。C6O6完全由羰基(-C=O)組成,不含電化學惰性結(jié)構(gòu)單元,具有高理論比容量(957 mAh g-1)。針對C6O6在強質(zhì)子電解液中溶解度高、電子導電性低和難以微/納化等難題,我們提出溶解-再結(jié)晶的方法,制備導電性好的不溶性C6O6-PVDF-碳網(wǎng)絡電極。實驗表明,C6O6電極作為LIBs負極,200 mA g-1電流下具有1404 mAh g-1的可逆容量,5 A g-1下循環(huán)700次后可逆容量為814 mAh g-1,表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)性能和倍率性能。結(jié)合譜學表征、電化學反應動力學解析以及第一性原理計算,C6O6分子高可逆比容量的鋰存儲機制可歸因于兩個重要過程,即基于羰基的六電子法拉第氧化還原反應(LinC6O6,n=2、46)和二聚體 (Li8C6O6)2誘導的兩電子快速插層式贗電容反應。C6O6負極與活性炭正極組配,構(gòu)筑了電壓窗口為4.3 V、高能量密度和高功率密度特性的有機鋰離子混合電容器。
該研究工作由廈門大學張力教授吳德印教授共同指導, 實驗部分由2019級博士生李莎完成,理論計算部分由2019級博士生林建德完成(共同第一作者),張益妙張仕林、胡忠利劉俊杰也參與了部分工作。廈門大學田中群教授、毛秉偉教授、谷宇博士和南子昂博士提供了寶貴建議。該研究工作得到國家自然科學基金項目(2187515522032004)、國家重點研發(fā)計劃(2021YFA1201502)和廈門大學南強青年拔尖人才計劃等資助。

  論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.20220134

  考資料:https://chem.xmu.edu.cn/info/1274/15124.htm

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